北大&麻省理工&波士顿大学最新 Science:硼同位素富集的立方氮化硼实现超高的导热率


【背景介绍】

        众所周知,热管理指在不影响性能的情况下,采用先进材料、最新工具以及顶尖技术来控制系统温度的能力。其中,具有超高的导热率(k)的材料正是热管理所需要的,并且长期以来一直被广泛的研究。虽然对其进行了数十年的研究,但是仍然只有极少数的材料具有超高的热导率。而超高导热率即在室温(RT)下的导热率超过1000 Wm-1K-1。在半导体和绝缘体中,声子携带热量。晶格动力学、非谐性和缺陷之间的相互作用决定了热传递。自1953年以来,金刚石被公认为是RT中最导热的块状材料。

         在1973年,Slack团队系统地制定出了一组具有高k的非金属晶体,这些元素以简单的低非谐性排列在一个简单的晶格中。自从Slack工作报道以来,在散装材料中就没有超过钻石的k(在RT下约为2000 Wm-1K-1,带有天然碳同位素)。据报道,磷化硼(BP)和立方氮化硼(cBN)的导热系数分别高达490 Wm-1K-1和768 Wm-1K-1。由于砷化硼(BAs)具有更重的砷元素,最初估计其kRT为200 Wm-1K-1,这是因为最低阶过程的强度显着降低,从而赋予了固有的热阻、三声子散射。在2018年证明了Bas的kRT约为1200 Wm-1K-1,使其成为最导热的材料之一。然而,除了BAs以外,据推测在硼原子同位素富集后,cBN的kRT会超过2000 Wm-1K-1。但是仍然没有实验结果给出明确的结论。

【成果简介】

       今日,美国麻省理工学院的陈刚教授、波士顿大学的David Broido教授和北京大学的宋柏(共同通讯作者)联合报道了他们通过实验表征与从头计算模拟相结合,其中包括使用具有自然(natB)和受控丰度的硼同位素的合成晶体,通过四声子散射重新研究cBN中的热传输。通过实验证明了cnatBN晶体的kRT可以超过850 Wm-1K-1,富集的c10B(或11B)N可以达到1600 Wm-1K-1。我们测量的超高k与第一性原理计算结果相一致,但后者显示了高阶非谐声子-声子-声子相互作用对cBN中k的影响相对较弱。此外,硼同位素富集后kRT被提高了约90%,支持了先前的计算,并代表了非常大的RT同位素效应。相比之下,同位素控制的BP和BAs计算出kRT仅分别增加了31%和12%,与测量到的小同位素效应相符。利用模拟方法发现了这些硼素之间的差异,只有通过考虑这些差异才能理解相互之间的微妙作用。超高k和宽带隙使cBN成为微电子热管理、高功率电子和光电应用的有前景的材料。研究成果以题目为“Ultrahigh thermal conductivity in isotope-enriched cubic boron nitride”发表在国际顶级期刊Science上。

【图文速递】

图一、自制立方氮化硼晶体的结构与组成表征

图二、利用时域-和频域-热反射测量热传输

图三、立方硼镍酸盐的同位素效应和热传输的温度依赖性


文献链接:Ultrahigh thermal conductivity in isotope-enriched cubic boron nitride (Science, 2020, DOI: 10.1126/science.aaz6149)

本文由CQR编译。

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