湖南大学潘安练、王笑团队Nature Communication：基于范德华异质结构建实现二维半导体室温近100%自旋极化

引言：

二维半导体具有维度降低带来的优异光电性能与易集成优势，在新型光电信息器件中展现了巨大的应用前景。二维自旋器件，由于自旋自由度的引入提升了信息存储与处理能力，是新型器件研究的重要方向。高自旋极化的产生和操控决定器件性能。目前由于室温下自旋散射等问题，基于二维半导体，如过渡金属硫族化合物的高自旋极化器件大都是在低温（例如液氦温区）下获得的。但低温不利于器件的实际应用。因此，通过不同二维材料体系与新调控机制，实现二维半导体室温下的高自旋极化度对于未来器件应用是非常重要的。

成果简介：

近日，湖南大学潘安练、王笑教授团队提出通过构建二维范德华异质结，调控二维半导体载流子寿命（t_c），使其小于自旋弛豫时间（t_s），从而实现了室温下自旋极化度大幅提升。研究团队通过物理气相沉积方法可控构建了一型能带排列的碘化铅/单层二硫化钨，和二型能带排列的碘化铅/单层二硒化钨二维范德华异质结构。在两种异质结中，通过界面载流子的转移，可实现了二维层状碘化铅中载流子寿命的缩短，进而获得了近100%的自旋极化。进一步通过厚度、温度以及激发波长依赖的异质结超快光谱测试与分析，研究了极化载流子动力学过程，阐明了自旋极化提升机理。该工作提出的通过构建范德华异质结实现其载流子寿命调控与室温高自旋极化的方法，可作为普适方法应用到多种材料体系中，将推动低维半导体材料自旋光子、自旋电子器件的研究和应用。相关成果以“Room temperature near unity spin polarization in 2D Van der Waals heterostructures”为题发表在Nature Communication上。

湖南大学博士研究生张丹亮为论文第一作者，王笑教授，潘安练教授为共同通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金、湖湘高层次人才聚集工程、湖南省长株潭标志性工程计划等相关项目的支持。

图文导读：

图1.PbI₂/WS₂异质结中自旋极化机理和光谱。a，PbI₂/单层WS₂构成的一型异质结能带及界面载流子传输示意图。光激发产生的电子和空穴都从PbI₂转移到单层WS₂中。右边是厚度为9.2nm的PbI₂/WS₂异质结的光学照片和AFM图像。b，理论计算的厚度为20层的PbI₂的能带结构。 c，PbI₂层中的圆偏振光激发跃迁的示意图。d 室温下纯PbI₂的圆偏振光激发PL光谱。e，由图（d）所示的PL光谱计算出的纯PbI₂的PL极化度ρ。 f，室温下典型的PbI₂/WS₂异质结的圆偏振PL光谱。g，由图（f）所示的PL光谱计算出的相应的极化度ρ。所有标尺的长度均为10μm。

图2. PbI₂/WS₂异质结厚度依赖的自旋极化及其机理。a b，不同厚度的PbI₂/WS₂异质结中PbI₂和WS₂的圆偏振PL光谱。c，PbI₂的极化度ρ随厚度的变化关系。实线为理论模拟结果。d e，薄的和厚的PbI₂/WS₂异质结中产生不同自旋极化的示意图。

图3. PbI₂/WS₂异质结自旋极化动力学。a-c，PbI₂/WS₂异质结圆偏振PL光谱（a）和来自PbI₂ (b)和WS₂ (c)的圆偏振时间分辨荧光光谱（TRPL）数据。d-e，根据PL和TRPL光谱计算出的相应极化度ρ随波长和时间的关系。

图4. PbI₂/WS₂异质结的温度依赖圆偏振光谱。a，PbI₂/WS₂异质结在488nm左旋光激发下不同温度的圆偏振PL光谱。b，PbI₂的PL极化度ρ与温度变化关系。

图5. PbI₂/WSe₂异质结的自旋极化与动力学过程。a，PbI₂/WSe₂异质结构成的二型能带排列示意图和相应的界面光生载流子行为。b，9.5nm厚的PbI₂/WSe₂异质结的圆偏振PL光谱，以及相应的极化度ρ随波长的变化关系。c-e，PbI₂/WSe₂异质结中PbI₂和WSe₂的圆偏振PL光谱(c)和TRPL数据(d，e)，以及从PL和TRPL光谱计算出的相应极化度ρ。

原文链接：Room temperature near unity spin polarization in 2D Van der Waals heterostructures, Nature Communication,11,4442 （2020）

https://www.nature.com/articles/s41467-020-18307-w

本文由作者团队供稿。