南京航空航天大学APPL CATAL B-ENVIRON:染料敏化与Z-Scheme协同作用下的超快电子转移过程
【引言】
目前,在提高光催化降解有机污染物的方法中,Z-Scheme型催化剂以其优异的电子空穴对分离能力和高氧化还原能力而受到广泛关注。但是,光催化过程中的染料敏化作用产生的电子参与反应往往被研究人员所忽略,甚至有些催化反应的本质就是染料敏化作用而非半导体催化剂本身所起的作用,故探索染料敏化在Z-Scheme型催化剂催化过程中的作用很有必要。
【成果简介】
近期,南京航空航天大学的刘劲松副教授和朱孔军教授为通讯作者在Applied Catalysis B: Environmental上发文,题为“Combination of ultrafast dye-sensitized-assisted electron transfer process and novel Z-scheme system: AgBr nanoparticles interspersed MoO3 nanobelts for enhancing photocatalytic performance of RhB”。文章采用简单的溶液法在三氧化钼纳米带的表面负载~8 nm的溴化银颗粒,形成了AgBr/MoO3新型Z-Scheme复合催化剂材料。该催化剂对罗丹明B具有优异的光催化降解能力,在5 min内能够完全降解初始浓度为10mg/L的RhB溶液;且对无色的有机物噻吩也具有良好的降解效果,150 min内噻吩的降解量达到5.18 mg;通过理论计算与相关的对照实验揭示了RhB的染料敏化和Z-Scheme体系结合促进光生电子的分离与参与催化作用。
【图文导读】
图1 复合催化剂的光电性能
(a)紫外-可见吸收光谱和PL光谱;
(b)电化学阻抗谱;
(c)光电流曲线;
(d)N2吸附脱附曲线。
图2 光催化降解罗丹明B
(a)不同摩尔比的AgBr/MoO3降解罗丹明B的降解动力学曲线;
(b)不同摩尔比的AgBr/MoO3降解罗丹明B的动力常数;
(c)摩尔比1:3的AgBr/MoO3降解罗丹明B的降解曲线;
(d)反应前后的XRD图谱。
图3 模拟计算
(a)各组分的分子几何结构;
(b)AgBr的能带结构图和DOS图;
(c)MoO3的能带结构图和DOS图;
(d)AgBr/ MoO3的能带结构图和DOS图。
图4 捕获剂实验
(a)抗坏血酸电子捕获剂;
(b)乙二胺四乙酸钠空穴捕获剂;
(c)异丙醇羟基自由基捕获剂;
(d)不同条件下的动力学曲线。
图5 光催化降解噻吩
光催化降解噻吩动力学曲线。
图6 两种半导体接触前后的能带图
接触前后两种半导体的能带图。
图7 光催化机理
光催化机理。
【小结与展望】
该实验成功合成了Z-Scheme结构的AgBr/ MoO3催化剂,证实了染料敏化在光催化中的促进作用,以及AgBr和MoO3之间的欧姆接触作为电子空穴对的复合中心从而加速载流子分离的机理。此外,对于带隙较宽的半导体可以充分利用半导体接触的“钉扎效应”来增强复合材料的氧化还原能力。
Feng Bing, Wu Zhengying, Liu Jinsong, Zhu Kongjun, Li Ziquan, Jin Xin, Hou Yindi, Xi Qingyang, Cong Mengqi, Liu Pengcheng, Gu Qilin. Combination of ultrafast dye-sensitized-assisted electron transfer process and novel Z-scheme system: AgBr nanoparticles interspersed MoO3 nanobelts for enhancing photocatalytic performance of RhB[J]. Applied Catalysis B: Environmental, 2017, 206: 242-251.
本文由南京航空航天大学材料科学与技术学院刘劲松副教授投稿,材料牛编辑晓fire编辑整理。
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