CO2RR催化剂最新Nature:CO2转化为乙烯的分子调控


【引言】

电催化CO2还原反应(CO2RR)为间歇可再生电力的储存提供了一种可持续的、碳中性的方法。从CO2RR高选择性地生产经济上理想的C2产品(例如乙烯)仍然是一个挑战。通过调节中间体的稳定性,使其更倾向于所期望的反应途径,这为提高选择性提供了机会。最近,已通过控制形貌、晶界、晶面、氧化态和掺杂剂,对铜(Cu)进行了研究。到目前为止,在报告的最佳催化剂中,当局部电流密度为7 mA cm-2时,乙烯的法拉第效率为60%,乙烯的法拉第效率仍然很低,这也导致了能源效率低下。

【成果简介】

今日,在加拿大多伦多大学Edward H. Sargent教授、美国加州理工学院Theodor Agapie教授Jonas C. Peters教授团队(共同通讯作者)带领下,与和加州大学戴维斯分校合作,提出了一种分子调控策略,即利用有机分子使电催化剂表面功能化,从而稳定中间产物,以增强CO2RR转化为乙烯。通过电化学、操作/原位光谱和计算研究,研究了通过芳基吡啶的电二聚作用衍生的分子库对Cu的影响。团队发现粘附分子提高了顶部结合的CO中间体的稳定性,从而有利于进一步还原乙烯。在中性介质的液流电池中,当局部电流密度为230 mA cm-2时,CO2RR转化为乙烯的法拉第效率为72%。在膜电极组件的系统中,乙烯电合成稳定了190小时,该系统的全电池能效为20%。这些发现表明分子策略如何通过局部分子调控稳定中间体,从而补充多相催化剂。相关成果以题为Molecular tuning of CO2-to-ethylene conversion发表在了Nature上。

【图文导读】

图1 N-芳基吡啶添加剂的二聚反应乙烯选择性与巴德电荷的关系。

2 CO结合中间体稳定机制的研究

3 CO2RR在电解液流电池中的性能

4 膜电极组件装置中乙烯的电合成

文献链接:Molecular tuning of CO2-to-ethylene conversion(Nature,2019,DOI:10.1038/s41586-019-1782-2)

本文由木文韬翻译,材料牛整理编辑。

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