催化大牛Hutchings最新Science: Au-Pd胶体在温和条件下利用氧气催化甲烷选择氧化制甲醇

【引言】

通常在工业上，甲烷到甲醇的转变过程要合成气以及高温高压条件的参与，是一个能源密集型的高成本过程。而从甲烷到甲醇的直接氧化过程却因为要避免过度氧化而变得困难重重。即便是甲烷的循环气相氧化过程也需要高温等较为严苛的条件，因此通过液相反应实现封闭的催化循环过程以实现从甲烷到甲醇的制备是研究人员高度关注的科研难题。

【成果简介】

与以氧化钛为支撑的金-钯纳米颗粒不同，英国卡迪夫大学的Graham J. Hutchings教授（通讯作者）等利用胶体金-钯纳米颗粒能够在温和的温度环境中氧化甲烷使其变为甲醇，其在有氧气和过氧化氢存在的水溶液中的氧化选择性可高达92%。利用同位素标记的氧气分子作为氧化剂，作者发现产生甲醇这一过程占用了约70%的气相氧分子。相对于过氧化氢的消耗来说有更多的氧化产物出现则进一步证明过氧化氢的可控分解能够活化甲烷，而甲烷能够在随后的自由基反应历程中吸收结合分子氧产生自由基并实现选择性氧化过程。因此该篇文章证明了如果这一甲基自由基来源能够建立，那么利用分子氧实现甲烷到甲醇的选择性氧化是可行的。该工作以 “Aqueous Au-Pd colloids catalyze selective CH₄ oxidation to CH₃OH with O₂ under mild conditions”为题在线发表在2017年9月7日的Science上。

【图文导读】

表1：负载型与非负载型胶体催化剂的催化活性比较

图1：金钯-PVP水凝胶在甲烷氧化前后的结构表征 

图2：非负载型金钯胶体上的甲烷氧化反应

图3： 甲烷氧化的反应机制推测 

文献链接: Aqueous Au-Pd colloids catalyze selective CH₄ oxidation to CH₃OH with O₂ under mild conditions（Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aan6515）

本文由材料人学术组nanoCJ供稿，材料牛编辑整理。

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