福州大学王心晨Angew. Chem. Int. Ed. : 具有可调能带结构的功能化三嗪基聚合物用于光催化产氧
【引言】
光合作用以还原碳的形式将太阳能转化为化学能，使得大气中氧气含量增加，这也激励着研究人员对于人工光合成的孜孜求索。为了实现人工光合成这一目标，最近研究人员将具有半导体特性的共轭聚合物引入光催化分解水，以弥补已深入研究了40年的无机半导体的不足。共轭聚合物在可持续性、成本效益、可加工性和可调节性方面存在一定优势。事实上，共轭聚合物由于其光电性能以及在柔性电子器件中的应用获得了较多关注，而在人工光合作用中应用仍较少。
【成果简介】
近日，福州大学王心晨教授(通讯作者)等温和的制备了三种具有不同链长度的共轭三嗪基聚合物(CTPs) ，并在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Photocatalytic Oxygen Evolution from Functional Triazine-Based Polymers with Tunable Band Structures”的研究论文。该论文被选为重点(VIP)论文。通过增加骨架中供电子苄基的数量，调控CTPs的链长度，进而调节其电子、光学和氧化还原性质，光催化产氧性能增强，上述分解水半反应由于缓慢的反应动力学更具有挑战性。该研究成果有望引发关于功能性聚合物的兴趣，以及利用分子工程策略构筑用于光合作用的具有适宜氧化还原能级的半导体。
【图文简介】
图1 CTPs合成过程示意图
CTPs合成过程示意图。
图2 CTPs的化学结构、光吸收和能带结构
a) CTPs的固体13C NMR谱；
b) CTPs和CN的UV/Vis DRS光谱；
c) CTPs和CN的能带结构示意图。
图3 CTP-2和Co/CTP-2的形貌和光电性质表征
a) Co/CTP-2的TEM图像以及C、N和Co元素分布；
b) CTP-2和Co/CTP-2的PL曲线(λex=340 nm)；
c) CTP-2和Co/CTP-2的极化曲线以及光电流响应。
图4 CTPs和CN的光催化测试
a) 钴负载量对于CTP-2产氧速率的影响(λ>300 nm)；
b) CTPs和CN在紫外/可见光下的产氧速率(λ>300 nm)；
c) CTP-2和CN产氧量随时间的变化；
d) CTP-2和CN产氢量随时间的变化。
【小结】
研究人员已经开发出一系列CTPs作为有机光催化剂分解水产氧。调节前驱体的连接结构和电子性质对于CTPs的光催化产氧活性具有重大影响。与其他CTPs和CN聚合物相比，CTP-2具有最优光催化活性。CTP-2聚合物也展现出优越的可见光催化制氢活性，约是CN聚合物的5倍。CTP-2优越的催化效率应归因于光吸收增强和空穴的氧化能力增强的协同作用。调节CTPs骨架进行光催化产氧为实现全分解水提供了新的机遇。
文献链接：Photocatalytic Oxygen Evolution from Functional Triazine-Based Polymers with Tunable Band Structures (Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201711155)
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