北大方哲宇课题组Nano Lett.：在亚纳米尺度实现对等离激元手性阴极荧光的激发及调控

【引言】

自然界中，手性结构通常具有微弱的旋光响应；而得益于局域表面等离激元（LSP）共振，等离激元手性纳米结构和超材料可以获得较强的手性光学响应。在电子束激发下，金属纳米结构同样可以产生LSP，且产生阴极荧光 (CL) 与电子束激发位置有关。圆偏振光对现代物理研究至关重要，表面等离激元的CL已经被证实可以包含旋性信息。然而，在量子通信、手性分子探测等当代物理前沿领域，高度集成的纳米光学器件需要更进一步对光的旋性进行亚纳米尺度的调控。

【成果简介】

近日，北京大学方哲宇课题组在Nano Lett.发表了题为“Reveal and Control of Chiral Cathodoluminescence at Subnanoscale”的研究论文，报道了手性CL调控的最新研究成果。研究团队在SEM-CL探测平台上，通过电子束激发单一的七聚体金纳米结构实现了可调控的CL发射。同时发现出射CL的旋性对电子-金属相互作用位置十分敏感，因此可以通过电子束亚纳米尺度的移动实现对CL旋性的调控。进而通过设计电子束的扫描路径，利用该技术手段在纳米尺度实现了三进制编码输出。

【图文导读】

图1 实验设计

(a)电子激发七聚体纳米结构的示意图；

(b)圆偏振CL探测光路；

(c)七聚体的SEM表征。

图2 CL mapping成像及CL谱表征

(a)左：在695 nm的长通滤光片滤光下，七聚体纳米结构的CL mapping图像，右：七聚体的局部SEM表征，分别标示3个探测位置；

(b)3个探测位置的CL谱；

(c-e)3个探测位置的圆偏振CL谱(690~890nm)及CL 手性(CL chirality，柱状图)。

图3 时域有限差分法(FDTD)理论模拟

(a-c)对应图2中三个激发位置的圆偏振CL谱及CL手性模拟；

(d-i)在圆偏振CL谱峰值处的x-y平面上所对应的表面电荷分布图

(d-f)和电场分布图(g-i)；圆圈示意在x-y平面上模拟的电子激发位置。

图4 亚纳米尺度的三进制序列

(a)由收集到的LCP减去RCP-CL强度值得到的ΔCL mapping图像；

(b)沿扫描路径α (如图(a)所示) 的ΔCL-位置关系，对应(-1，0，1)三进制序列；插图示意在圈出位置处实现CL旋性转换；从-1到0，及0 到1的转换，电子束移动距离都为1.86 nm；

(c)沿扫描路径β、γ的ΔCL-位置关系，分别对应(1，0，1)及(-1，0，-1)三进制序列。

【小结】

本文利用电子束激发金属手性七聚体结构，在SEM-CL探测平台上实现了亚纳米尺度的手性CL激发和调控。 CL旋性的转换可以在1.86nm 的电子束移动距离下实现。同时，这种在亚纳米尺度对手性光学响应调控的方法可以普遍应用于其他结构设计上，并进一步地促进量子光学、生物化学、生命科学等现代交叉学科，以及信息存储和处理领域的发展。

【通讯作者简介】

方哲宇，北京大学物理学院百人计划研究员，全国优博，基金委优青，国家万人计划青年拔尖人才，主持科技部973课题。主要研究新型微纳光子学器件原理、材料及功能集成，在等离激元纳米尺度光学聚焦、波导、光电探测方面取得系列代表性成果。 近5年在Chem. Rev., Nano Lett., Adv. Mater. Acs Nano, Nat. Comm., Science Advances等高水平国际学术期刊上发表SCI论文80余篇，SCI他引3000余次，10篇论文入选ESI高被引(<1%)。相关工作多次被Science、Nature子刊等顶级期刊亮点推荐和报导。

文献链接: Reveal and Control of Chiral Cathodoluminescence at Subnanoscale (Nano Lett., 2017，DOI. 10.1021/acs.nanolett.7b04705)

感谢论文共同第一作者韩天洋博士对本文的修正！

本文由材料人编辑部纳米学术组Roay供稿，材料牛编辑整理。

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