浙江大学&中科院Nat. Commun. : 硒化锡单晶的空穴掺杂效应与多谷传输特性


【引言】

硒化锡是一种优异的热电材料,在923 K温度时,其热电转换效率(ZT)可达到2.6。值得注意的是,硒化锡在810 K处存在二阶相变,从低温Pnma相转变为高温Cmcm相。当硒化锡在Cmcm相时具有非常小的直接带隙(0.46 eV),然而这么小的带隙不足以抑制传导带中电子的热激活,进而导致热电性能低下。研究者通过引入重空穴掺杂,可以最大限度的提升了硒化锡的热电性能;其中通过碱金属钠作为空穴掺杂剂也可以大幅度提升硒化锡的热电性能。但是,其掺杂增强热电性能的物理机制却仍然不太明了。

【成果简介】

近日,浙江大学郑毅和中科院沈大伟等人在Nat. Commun.上发表了一篇名为“Defects controlled hole doping and multivalley transport in SnSe single crystals”的文章。研究者报道了用角分辨光电子能谱研究了硒化锡的高各向异性电子结构,揭示了一种硒化锡的电子结构中具有准线性能色散的独特布丁状价电子带。这为解释掺杂机制提供了理论基础。

图文简介

1:硒化锡单晶表征

(a). 硒化锡晶体BP型折叠双层结构,红球篮球分别代表硒和锡原子;

(b). 硒化锡晶体的原子级分辨率nc-AFM图;

(c). 硒化锡晶体的T-ρ(温度-电阻)曲线;

(d). SnSe/SnSe2异质结的能级对准图;

(e). SF1-SnSe和SF3-SnSe的塞贝克曲线;

(f). SF1-SnSe和SF3-SnSe的温度相关霍尔测试。

2:角分辨光电子能谱(ARPES)分析P-SnSe电子结构

(a-c). 沿Z–Γ–Z, U–Y–U 和Y–Γ–Y垂直对称方向的角分辨光电子能谱测试;

(d, e). a, b图能带色散谱对应的二阶导数图;

(f, g). 沿Γ–Z方向的导带顶的特写镜头揭示了理论频带色散(f)和角分辨光电子测试结果(g)的显著差异;

(h). 带波纹布丁模形的导带示意图,插图为预计的二维第一布里渊区的ARPES切线方向;

(I, j). 恒定能量等值线叠加图的比较。

3: p-SnSe中掺杂相关的高度各向异性弱局域化

(a, b). SF1-SnSe分别在I//cI//b处的核磁共振成像;

(c, d). SF3-SnSe在低场核磁共振表现更小的各向异性,然而在这些样品中在弱局域化的校正电阻率却更强。

4:点位错诱导的p-SnSe中的三维费米面

(a, b). SF3-SnSe分别在I//cI//b处的角度相关SDH振荡;

(c). SF1-SnSe分别在I//b处的角度相关SDH振荡的极化等高曲线;

(d). 薄膜晶体脱位的AFM图像;

(e). SF3-SnSe的温度依赖SdH振幅的LK模型拟合。

小结

  此项研究结果为研究SnSe中的空穴掺杂机制提供了充分的理论依据,研究表明SnSe是由随机分布的SnSe2微畴嵌入体所控制的。在SnSe中引入自掺杂空穴而不形成SnSe2插层可能是获得空位的另一种策略。该研究结果表明,缺陷工程可以为提高SnSe家族的热电性能提供多种途径。

文献链接:Defects controlled hole doping and multivalley transport in SnSe single crystals (Nat. Commun, 2018,DOI: 10.1038/s41467-017-02566-1)

本文由材料人电子电工学术组刘于金供稿,材料牛整理编辑。

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