Angew. Chem. Int. Ed. :具有酸碱缓冲效应的稳定性MOF材料的制备以及固定CO2的应用


【引言】

在酸性、中性或碱性水溶液中,大多数金属有机骨架(MOFs)不能保持其物理和化学性质,限制了它们在许多领域的实际应用。因此如何提高MOF材料的稳定性,一直是一个值得探索的问题。受到酸碱缓冲溶液的启发,本文首次提出利用固体酸碱缓冲策略提高MOFs材料的稳定性。

【成果简介】

近日,东北师范大学的朱广山教授和南佛罗里达大学的马胜前教授(通讯作者)等人,设计合成含有酸和碱双官能团的有机配体作为固体缓冲保护对,保证多孔MOF(JUC-1000)能够在水性溶液中保持稳定;同时在低PH值和高PH值下保持其结构完整性。由于高的CO2吸附量、高稳定性和多催化位点,JUC-1000展现了出色的CO2化学固定效果。相关成果以A Stable Metal–Organic Framework Featuring a Local Buffer Environment for Carbon Dioxide Fixation”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

【图文导读】

1 MOF固体缓冲策略示意图

构筑MOFs材料的固体缓冲策略示意图。

2材料的合成结构示意图

材料的合成结构示意图。

3 晶体的孔道结构示意图

(a, b,c)材料内含有的三种孔道结构以及简化积块;(d,e)多孔结构堆积示意图。

4 JUC-1000的比表面积及其孔径分布图

77K的氮气脱吸附曲线和孔径分布图(插入图,采用DFT方法计算)。

5 JUC-1000和多种经典MOFs材料的稳定性对比示意图

MOFs材料在77K的氮气脱吸附曲线及其XRD图谱:

(a,b)JUC-1000;

(c,d)HKUST-1;

(e,f)MOF-74(Mg);

(g,h)UiO-66;

(i,j)UiO-66-NO2

(k,l)ZIF-8。

【小结】

本文采用自制的含有酸碱官能团的有机配体,获得了一种化学性能稳定的Cu-MOF(JUC-1000)。得益于JUC-1000中的酸碱对和金属位点,这种材料可以化学定位CO2成环碳酸酯。该方法具有非常好的开拓性和创新性,这为设计和制备高稳定的多孔MOFs开辟了新思路。

文献链接:"A Stable Metal–Organic Framework Featuring a Local Buffer Environment for Carbon Dioxide Fixation" (Angewandte Chemie International Edition, 2018, DOI: 10.1002/anie.201801122)。

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