Nat. Mater: 能谷分裂的二维半导体中的Holstein极化子

【引言】

研究极化子的光谱函数是理解极化子动力学的关键，本文对两个标准模型，即frollich极化子和Holstein极化子进行了研究。后者是一种更真实的极化子晶格模型，其空间范围可以是在几个原子内的短程(e-ph耦合常数λ>1的小极化子)或在几个原子上的长距离(λ< 1的大极化子)。即使是这个简单的模型也很难解析求解，而且微扰理论未能解释小极化子和大极化子之间的重要中间区域(λ≈1)。最近研究人员用不同的理论方法成功地计算了λ≈1处Holstein极化子的光谱函数。这些已经普遍预测抛物线带中的电子被n个声子散射以形成e+nph连续体表示。与这些连续体混合的状态使抛物线带分离成一系列子带，并伴随着小间隙以及在声子能量整数倍(–nΩ₀, n=1, 2, 3, …)的色散平坦化。平坦部分的光谱权重被抑制，使得模拟的光谱函数看起来是一系列破碎带，这与传统的扭结、峰谷驼峰和抖动不同。Holstein极化子的这种特征光谱函数应该用角分辨光电发射光谱(ARPES)来观察，但由于缺乏合适的材料体系，目前只在超冷原子气体中进行研究。

另一方面，2H过渡金属硫化物(TMDs)作为一类具有谷简并性的二维范德华半导体，一直受到广泛关注。这种谷自由度打开了由短波长声子介导的两个等价谷电子态之间强耦合的通道，这有可能用于研究短距离e-ph耦合。此外，研究人员发现在体(或多层) TMDs表面进行电子掺杂可以形成超导圆顶。目前研究人员发现MoS₂具有高达12k的临界温度(Tc)，这是TMDs中的记录，这使得探索强电子-玻色子耦合的特征成为理想。目前已经有ARPES在体或多层TMDs上的实验，其表面层通过沉积碱金属原子进行化学掺杂，这是形成2D电偶极子层的技术。然而，迄今为止，还没有关于电子-玻色子耦合的明确迹象的报道。

【成果简介】

近日，来自韩国延世大学的Keun Su Kim教授在Nature Materials发文，题为：Holstein polaron in a valley-degenerate two-dimensional semiconductor。该团队报道了在表面掺杂的层状半导体MoS₂中发现Holstein极化子，其中发现了一个令人费解的临界温度为12k的2D超导圆顶。利用电荷载流子的高分辨率能带映射，该团队发现强能带重整化被认为是Holstein极化子迄今未观察到的光谱函数。MoS₂中电子-声子(e-ph)耦合的短程性质可以用其谷简并性来解释，谷简并性使得声学声子介导的强通道间耦合成为可能。耦合强度沿超导穹面逐渐增大，直至中间区域，这表明二维超导中存在双极化子对。

【图文导读】

图1. MoS₂的荷斯坦极化子

a . MoS₂中极化子的示意图；

b、MoS₂中Holstein极化子的能谱，这是由声子介导的K和K′谷之间的强耦合(箭头)引起的；

c、基于k平均近似(方法)的零(λ= 0)和中间(λ= 0.5) e-ph耦合的荷尔斯泰因极化子的模拟谱函数；

d、掺有Rb原子的二氧化硅在ρ=5×1013 cm^–2处的ARPES光谱的三维表示；

e、在d中红色虚线框包围的区域获取的高分辨率ARPES数据，并相对于K点的对称化；

图2. Holstein极化子的光谱函数

a、K处从K点到费米动量(kF)的一系列EDCs，步长为0.007 Å^–1；

b、作为k .δn函数绘制的磁极能量位置是在–nΩ₀和k_n处的反交叉间隙；

c，沿b中红色所示的极化子色散；

d . b (方法)中平坦色散区λ= 0.5的模拟谱函数；

e、为图1d中T点和K点之间由黑色虚线框包围的区域获取的高分辨率ARPES数据；

f，e中所示数据的集成EDC；

图3. 极化子的掺杂依赖性

a，b，在每个面板底部给出的ρ(10³ cm^–2)处获得的ARPES系列光谱，光子能量为54ev，样品温度为7k；

c、图a数据中在k_F处的EDC；

d、图c中相应峰位；

图4. e-ph耦合强度和超导性

a、极化子带(实心圆)和裸带(空心圆)的有效质量绘制为ρ的函数；

b、在两个K谷具有相反自旋的两个极化子通过声子交换(双极化子耦合)耦合示意图；

【结论】

这些实验结果表明，声学声子交换中极化子的通道间耦合(双极化子耦合)可能在Cooper对的形成中起关键作用，这与通道间单线对的图像是一致的。因此，在进一步讨论和理论研究超导机制时，该团队对MoS₂中Holstein极化子，以及对其在高T_c FeSe/SrTiO₃和SrTiO₃中的长程对应体的进行了观察。该团队在MoS₂中观察到Holstein极化子也可能有助于理解MoS₂基器件中的载流子迁移率和动力学。

文献链接：Holstein polaron in a valley-degenerate two-dimensional semiconductor, (Nature Materials, 2018, DOI: 10.1038/s41563-018-0092-7)

本文由材料人电子电工学术组Z. Chen供稿，材料牛整理编辑。

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