北京理工大学Adv. Mater.：晶界处原位转换“补丁”提高钙钛矿太阳能电池稳定性

Materials_1219 6年前 (2018-06-18) 3657浏览

【引言】

目前，有机-无机钙钛矿太阳能电池的转换效率提升非常显著。但是，器件的稳定性提高仍然是一个巨大的挑战。目前的研究表明，晶界（GB）会促进离子迁移引发器件损坏。如何处理，才能提高材料在钙钛矿太阳能电池中的服役性能呢？本文首次采用了甲巯咪唑（MMI），采用原位转换的方法改进材料晶界处的结构和性能，成功的提高提高了器件的稳定性。

【成果简介】

近日，北京理工大学的陈棋教授和李煜璟（共同通讯）研究员首次使用甲巯咪唑（MMI），通过原位转化GBs处的残余PbI2，构建了表面“补丁”，得到的MMI-PbI2复合物，可以有效抑制离子迁移和金属电极的扩散。本文在微观层面上进行了表面“补丁”效应的起源及其工作机制的实验和理论研究，展示了一种简单而有效的方法来延长GB工程中的器件稳定性，可以广泛地应用于钙钛矿光电子器件。相关成果以Grain-Boundary “Patches” by In Situ Conversion to Enhance Perovskite Solar Cells Stability为题发表在Advanced Materials上。

【图文导读】

图 1 参照薄膜、MMI处理薄膜和制备MMI-PbI2复合物结构表征

（a）GBs补丁形成过程示意图；

（b，c）参照薄膜和MMI处理薄膜的SEM图像；

（d）参照薄膜、MMI处理薄膜和制备MMI-PbI2复合物的XRD图；

（e）参照薄膜和MMI处理薄膜的Pb 4f和S 2p的XPS谱图。

图 2 钙钛矿太阳能电池的器件性能图

（a）正反向扫描测量参照器件和最佳性能器件的J-V曲线图；

（b）在最大功率点（偏置电压0.936 V）下，稳态光电流和稳定的功率输出图；

（c）参照器件和MMI改性器件的迟滞系数图；

（d）MMI处理器件和参照器件积分电流JSC和EQE光谱。

图 3 器件稳定性图

（a）氮气中暗态条件下，器件性能与存储时间关系图；

（b）在氮气氛围中，连续光明的器件稳定性图。

图 4 参照薄膜和MMI处理薄膜的性能表征图

（a）光照下，MMI处理和未处理的薄膜样品不同光照下的吸收曲线；

（b）参照薄膜和MMI处理薄膜的缺陷形成能；

（c）MMI和无缺陷钙钛矿作用模型；

（d）碘缺陷存在下MMI作用模型；

（e）MMI和氧缺陷作用模型。

图 5 参照器件和MMI处理器件的元素分析图

（a）失效参照器件中碘，银和铅的HAADF-STEM图像和EDX图；

（b）MMI处理器件中碘，银和铅的HAADF-STEM图像和EDX图；

（c）参照器件EDX线扫图；

（d）MMI处理器件EDX线扫图。

【小结】

本文通过表面“补丁”来改进钙钛矿太阳能电池的稳定性和效率。经过MMI处理之后，晶界处残余的PbI2原位转化成了MMI-PbI2复合物。器件光电转化效率达到了20.10％（稳定在19.86％）而且几乎没有迟滞。此外，器件的寿命也显著增强了：连续光照672 h后，依然保持了80％的初始效率。晶界“补丁”有效地抑制了金属电极扩散和离子迁移。这种技术简单可行，具有普适性也能够应用到其他领域，为材料设计提供了新的策略。

该工作的计算模拟部分由北京理工大学钟海政教授团队完成，也与北京理工大学金海波教授进行了深入的探讨，器件的HAADF-STEM表征得到了北京工业大学隋曼龄教授团队的帮助。工作是在国家自然科学基金、科技部重点研发计划和北京理工大学培育基金的支持下完成的。

文献链接：Grain-Boundary “Patches” by In Situ Conversion to Enhance Perovskite Solar Cells Stability（Adv. Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201800544）。

团队介绍：

北京理工大学陈棋教授团队长期从事有机无机杂化及复合材料的开发与应用研究，材料广泛应用于能源、光电等领域，具体包括太阳能电池、透明电极、传感器、探测器等各类新型光电功能化器件，尤其是新型纳米复合结构构筑、纳米结构加工、光电材料制备、薄膜太阳能电池的制备及工艺开发等交叉前沿项目。

团队近期工作：

  1. Chemical Reduction of Intrinsic Defects in Thicker Heterojunction Planar Perovskite Solar Cells https://doi.org/10.1002/adma.201606774；
  2. The Emergence of the Mixed Perovskites and Their Applications as Solar Cells https://doi.org/10.1002/aenm.201700491；
  3. Controllable self-induced passivation of hybrid lead iodide perovskites toward high performance solar cells Nano Lett. 2014, 7, 4158-4163.

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