东南大学陶立教授Chem Soc Rev共同通讯专家综述: 硅烯及其衍生二维材料与器件


二维X-烯(Xene)是一类新型的二维电子材料。与石墨烯相比,具有非平面折叠蜂窝状的原子结构和更大的元素质量,因而具有强很多的自旋-轨道耦合,能表现出超越石墨烯的独特物理性质,是研究低维量子物理和新奇拓扑效应的理想材料体系。硅烯是二维X-烯的新生代表,六元环中三个硅原子与其余三个分处在具有垂直位移的两个水平平面上,即存在竖直方向上的位移。近几年的理论计算认为这一竖直位移导致硅烯在外部场和表面相互作用下可呈现纯平面石墨烯难以达到的特殊物理特性,包括量子自旋霍尔效应、巨磁电阻和应变相关热传导。尽管硅烯的这一特殊结构早在20多年前(先于石墨烯)已经被预测,并且2012年硅烯在银(111)单晶上的外延生长获得成功,但是其器件物理的实验工作进展缓慢。这主要是因为作为介稳材料的硅烯极其不稳定,即使在有氧化铝覆盖薄膜的情况下,一旦离开作为外延生长基底的银,会迅速失稳蜕变。这使得石墨烯或其他二维材料广泛使用的蚀刻转移和器件制造工艺对硅烯不适用。由此反映出X-烯在常温常压下的稳定性和器件制作工艺的可移植性是亟需解决的技术难题。

来自意大利国家研究委员会微电子与微系统研究所的Alessandro Molle高级研究员、东南大学材料学院陶立教授和美国德克萨斯大学奥斯汀微电子及工程研究中心Deji Akinwande教授作为共同通讯作者近日在Chemical Society Reviews(IF>40)上发表了题为Silicene, silicene derivatives, and their device的Review Article(系2D nanomaterials: beyond graphene and transition metal dichalcogenides系列专家约稿综述八月份第一篇,之前六月和七月分别刊登了中科院成会明院士以及高鸿钧院士的同系列综述文章)。

该综述梳理了近180多篇几年来在面向器件应用的单层及多层硅烯生长、材料表征、封装移植、器件制备及电学表征的实验研究突破与进展,展望了前景和待解决的问题。文章从硅烯的生长入手,阐述了拉曼表征与硅烯结构的对应关系,重点讲述了以硅烯为代表的X-烯封装移植及器件制备技术的策略方案。此策略方案的核心依据为陶立教授于2015年探索的名为硅烯封装及原位银电极(英文缩写SEDNE)的封装移植及器件制备技术。该技术关键思路是将硅烯封闭封装在氧化铝与银(111)基底之间形成三明治结构,既在转移过程中稳定硅烯,保留的银在器件制备过程中转换功能作为接触电极。因此,陶立教授于2015年首次成功演示了世界首个硅烯场效应管器件,并实验观测到双极性电荷运输现象,同时还外推出在理论预期范围内的带隙大小。为解决理论界关于硅烯电子结构的解析(比如狄拉克点及费米子,外电场作用下可调控的微小带隙)提供了宝贵的实验证据。陶立教授报道此项工作的Nature Nanotechnology一作论文(3年引用532次)被TIME blog《时代周刊》杂志博客,Nature News, MIT Tech Review等50多家媒体报道,入选Discover 2015全球100项科技进步新闻第33名。

单层硅烯器件表现出与相同单层石墨烯器件相似的电输运特性,但具有更高的栅极调制和电学性能多样性(比如拓扑相变开关器件)。更可观的是,作为当今主流半导体材料单晶硅的同素异形体,具有其它二维材料难以企及的无缝兼容优势。以硅烯为例的封装移植及器件集成技术还能拓展到其它X-烯材料中,在电子学,光学,热学和能源等领域具有广泛应用前景。然而,目前,关于X-烯的研究还有很多工艺和技术问题未被解决,其中,空气中的不稳定性是最需要解决的问题。尽管还有一些技术细节尚待解决,最新的2D-X烯材料与器件研究将对下一代半导体技术提供很大的推动促进作用。

此次Chemical Society Reviews约稿综述文章得到了国家千人计划青年人才、国家自然科学基金(51602051)和中央高校基本科研业务费专项基金(2242017R30008)等项目资助。

图1.硅烯有别于体块单晶硅的独特化学结构

图2.硅烯的各种生长制备方法。

图3.硅烯的不同点阵结构可由原位氧化铝隔绝保护。

图4.硅烯三明治封装移植及器件制备工艺。

图5.可用于更广泛翘曲二维材料器件制备的普适策略(UXEDO)

图6.实验测量的单层与多层硅烯的直流伏案特性曲线。

图7.硅烯有望实现有别于传统CMOS的新型量子拓扑相变开关器件。


全文链接:http://dx.doi.org/10.1039/C8CS00338F

该综述提到的部分重要参考文献:

Vogt, P. De Padova, C. Quaresima, J. Avila,E. Frantzeskakis, M. C. Asensio, A. Resta, B. Ealet and G. Le Lay, Phys. Rev. Lett., 2012, 108, 155501 (首次理论预测硅烯具有类石墨烯的材料物理性能)

Ni, Q. Liu, K. Tang, J. Zheng, J. Zhou, R. Qin, Z. Gao,D. Yu and J. Lu, Nano Lett., 2012, 12, 113–118. (首次理论预测硅烯具有可调控带隙,北京大学吕劲课题组)

L.Chen, C.-C. Liu, B. Feng, X. He, P.Cheng, Z.Ding, S. Meng, Y. Yao and K. Wu, Phys. Rev. Lett., 2012, 109, 056804 (首次理论预测硅烯的狄拉克费米子,中科院物理所吴克辉团队)

Chiappe, C. Grazianetti, G. Tallarida, M. Fanciulli and A. Molle, Adv. Mater., 2012, 24, 5088–5093 (STM实验研究银111外延生长硅烯的原子及电子结构的先锋工作)

Tao, E. Cinquanta, D. Chiappe, C. Grazianetti,M. Fanciulli, M. Dubey, A. Molle and D. Akinwande, Nat.Nanotechnol., 2015, 10, 227–231 (首次制备及实验观测硅烯场效应晶体管并实验证实了狄拉克费米子的存在)

作者简介:

陶立,东南大学材料科学与工程学院教授,国家第十二批青年千人。主要研究方向包括二维半导体材料与器件,微纳精细加工在柔性电子器件和生物医疗上的交叉应用。已发表SCI论文30余篇(一作Nature Nanotechnology,ACS Nano,Small等10余篇),WoS他引1800次(一作单篇最高引用532,单篇引用超100次论文5篇)。在MRS,IEEE,APS等国际会议上作邀请报告8次,担任国际三束及纳米制备技术大会(EIPBN)常务委员,中国材料学会青年委员会理事,《中国化学快报》青年编委及纳米生物材料副主任,国自然基金项目评审专家。

本文由课题组团队供稿。

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