Acta Materialia：金属玻璃中缺陷密度和本征结构在势能图景中分布的关联

【引言】

理解材料的结构及其对外界刺激的响应至关重要，其对于强度、韧性和失效等临界力学性能起着决定性作用。在非晶态材料中，由于其无序原子本质和点阵周期性消失，结构-性能关系很难清晰定义，研究人员普遍认为在非晶态材料中存在着一些普适的形变单元。近期实验和模拟也发现单个形变单元的性质是不变量，而形变单元的密度和分布与制备历史、弛豫程度息息相关。然而，由于非晶态材料的无序原子堆垛方式，使得关于外界环境对结构变量影响的定量化研究变得尤为困难。原子间的相互作用势通常是原子间相对位置的函数，而整个体系的势能会在高维构型空间形成一个复杂表面，这就是势能图景（potential energy landscape）。无序材料的势能图景具有很多的局域能量极小值，即本征结构（inherent structure），代表系统中一些亚稳态。从势能图景的角度来看，非晶固体中的形变单元对应着相邻的本征结构之间的跳跃(hopping)。

【成果简介】

近日，美国密歇根大学的范悦教授（通讯作者）和北京计算科学研究中心的管鹏飞研究员合作，就势能图景中本征结构的定量化这一问题，在Acta Materialia上发表了题为“Correlating defects density in metallic glasses with the distribution of inherent structures in potential energy landscape”的文章。对非晶合金模型体系进行相差五个数量级的不同冷却处理，研究势能图景的结构演化。势能图景中的局域极小值在较低的虚拟温度（fictive temperature）T_fic下，分布更为稀疏；局域极小值密度和虚拟温度之间存在Arrhenuis关系。这样就将势能图景中本征结构分布和非晶态固体的剪切转变区的密度联系起来。此外，Arrhenius关系在1.3-1.4T_g时失效：在更高温度下，局域极小值密度达到饱和。该临界温度与实验观察到的动力学转折温度相符合，表明势能图景结构和非晶态体系的动力学存在密切关联。

【图文导读】

图1：无序体系的势能图景。

(a) 含有N个原子的无序系统的势能图景，是一个包含许多不同本征结构的多维结构；

(b) 多维势能图景上本征结构呈现不均匀分布；

(c) 高能级处，局域极小值的密度更大，相邻本征结构之间的激活能垒更小，而低能级处，局域极小值的密度更小，激活能垒更大。

图2：不同冷却速率下，体系中单个原子的本征结构能量E_IS的变化情况。

图3：单原子的平均激活能、本征结构能和温度之间的关联。

(a)势能图景中从局域极小值到近邻鞍点态的激活能和最大原子位移之间的关系；

(b)一个本征结构能量、假想温度和平均激活能之间关联的三维视角。

图4：10¹³K/s至10⁹K/s不同冷却速率下，势能图景中从局域极小值到近邻鞍点态的最大原子位移的分布。

图5：局域势能图景极小值相对密度和假想温度之间的关系。

图6：固定体积和固定压强的结果的比较。

【小结】

该工作中，局域势能图景中极小值密度是基于平均最大原子位移计算的，然而，原子位移表现出较宽的分布，这是非晶态材料本征无序的必然表现。所有的非晶玻璃结构参量都呈宽且连续的分布，这和晶体中缺陷的拓扑结构有着鲜明的反差。鉴于这种内秉随机性，在非晶材料中所得的结果应该在统计学意义下理解。值得强调的是，该工作中观察到的Arrhenius关系与Falk和Langer的剪切转变区密度假说吻合得很好，从而从势能图景的角度赋予了玻璃体中形变单元更深层次的阐释。另外，该工作发现在1.3-1.4T_g附近的临界温度失效：在更高温度下局域极小值密度达到饱和，这与最近的悬浮散射实验所观测到的动力学转折温度相符合。这表明势能图景将成为有效描述非晶态材料性能的定量工具。

文献链接：Correlating Defects Density in Metallic Glasses with the Distribution of Inherent

Structures in Potential Energy Landscape（Acta Mater.,2018,DOI: 10.1016/j.actamat.2018.09.021）

【团队介绍】

范悦：

A. Education and training

b. Professional experience

2017-present:    Assistant Professor of Mechanical Engineering, University of Michigan

2013-2016:      Eugene P. Wigner Fellow/Staff Scientist, Materials Science and Technology Division, Oak Ridge National Lab

C. Selected honors and awards

• “Haythornthwaite Young Investigator Award” Nov 2017, from American Society of Mechanical Engineers (ASME) Applied Mechanics Division (AMD);
• “Ralph E. Powe Junior Faculty Enhancement Award” June 2017, from Oak Ridge Associated Universities (ORAU);
• "Manson Benedict Award" May 2013, from MIT;
• "Eugene P. Wigner Fellowship" Jan 2013, from Oak Ridge National Lab;
• “Aneesur Rahman Postdoctoral Fellowship” Dec 2012, from Argonne National Lab;
• Declined due to the conflict with Eugene P. Wigner Fellowship
• “Young Scientist Best Presentation Award” Oct 2010, from the Nuclear Materials Conference;

D. Related publications

• Yue Fan*, Takuya Iwashita, and Takeshi Egami. “Energy landscape-driven nonequilibrium evolution of inherent structure in disordered material”, Nature Communications 8, 15417 (2017)
• Yue Fan*, Takuya Iwashita, and Takeshi Egami. “Crossover from localized to cascade relaxations in metallic glasses”, Rev. Lett. 115, 045501 (2015)
• Yue Fan*, Takuya Iwashita, and Takeshi Egami. “How thermally activated deformation starts in metallic glass”, Nature Communications 5, 5083 (2014)

管鹏飞

简介：

    2013年入选中组部“青年千人”。2014年1月加入北京计算科学研究中心。2016年起担任中国材料学会计算材料分会委员、中国金属学会非晶合金及应用分会委员。主持和参与国家自然科学基金面上项目，科技部重点研发计划，中国工程物理研究院挑战计划（方向首席科学家）。已发表SCI期刊论文70余篇，包括Nature Materials 2 篇、PNAS 1 篇、Phys. Rev. Lett. 7篇、Advanced Materials 2 篇、Nature Communications 4 篇、JACS 1篇、Angewandte Chemie 1篇、Acta Materialia 3 篇。

主要研究方向：
1. 理论模拟与材料设计；2. 非晶态材料与物理；3. 先进材料物性机理；4. 高通量计算与人工智能

本文由材料人计算材料组Isobel供稿，材料牛整理编辑。

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