加州大学伯克利分校张翔教授Science综述：二维磁性晶体及新兴的异质结器件

【引言】

几个世纪以来，人类探索磁性及其相关现象的脚步从未停歇。磁石对铁的神奇吸引力以及鸟、鱼或昆虫在相隔数千英里的目的地之间的导航能力，在电磁学和量子力学发展的早期，很难想象这些有趣的现象具有相同的磁性起源。磁性来源于基本粒子的运动电荷与自旋，因此，它和电子一样普遍存在。磁性在生物活体及能量收集、数据存储和医学诊断中都具有广泛的应用。当无穷小的“电子磁体”自发对齐时，磁序就构成物质的基本相位，就可制备出很多功能性装置，例如发电机和电动机、磁阻存储器和光学阻隔器等。如果能在原子层厚的平台上产生这种磁序，将为集成化的、柔性的以及生物兼容性的器件提供巨大的应用潜力，然而，由于自身的局限，这样的二维磁体并不容易获得。

【成果简介】

近日，加州大学伯克利分校张翔教授（通讯作者）等人综述了二维（2D）磁性晶体及其异质结的研究进展并且展望了这种材料可能在信息领域获得应用。近年来发现的2D磁性范德瓦尔斯晶体为理解2D磁性提供了理想的平台，通过控制2D磁性可以促进原子层厚的、柔性磁光和电磁器件（如磁阻存储器和自旋场效应晶体管）的实际应用。2D磁体与不同的电子和光子材料之间的无缝化集成为实现单一材料前所未有的性能和功能开辟了一条崭新的途径。该论文回顾了这一领域的研究进展，并确定了器件应用的可能方向，同时有望引起自旋电子学、传感器和计算机等领域的进一步突破。该综述以题为“Two-dimensional magnetic crystals and emergent heterostructure devices”发表于国际顶尖期刊Science。

【图文导读】

图一 不同维度铁磁体的基本物理参数和自旋激发

（A、B）在共线磁体中，交换相互作用与磁的各向异性是基本参数；交换相互作用由电子的反对称波函数引起并且在鲍利不相容原理下受库伦相互作用的约束，自旋之间的交换相互作用可以直接建立（红色虚线1）或由传导电子（带有虚线标记2的绿色球）或中间阴离子（带有虚线标记3的橙色球）间接介导；当自旋对齐时，通常存在一个择优取向，即为磁各向异性；磁各向异性有很多来源，例如磁晶各向异性、形状各向异性和应力各向异性等
（C-F）在2D各向同性的海森堡铁磁体中，由于自旋波激发间隙的缺失、磁子态密度的突然出现以及零能量下发散的波色-爱因斯坦统计等原因，磁子将在非零温度下发生大规模的激发，其结果是长程磁序的崩溃；单轴磁各向异性（UMA）打开了自旋波激发间隙，从而抵抗了磁子的热扰动，导致有限的居里温度；随着系统从2D发展到3D，磁子DOS谱在激发阈值处由阶跃函数逐渐增大为零；因此，在3D系统中，UMA不是存在有限温度长程磁序的先决条件

图二 非磁性2D材料中诱导磁性的示意图

（A）Ar⁺辐照石墨烯所生成碳空位的STM形貌图，比例尺为5 nm
（B）由单个氢原子修饰的石墨烯局部磁矩示意图（中间的白色小球），同样的自旋-极化态在相同亚晶格的碳位上扩展了几纳米，但相反的自旋-极化态占据了另外的碳位亚晶格
（C）磁化与磁场平行于氟化石墨烯的平面，点是实验数据，实线是基于布里渊区函数的拟合曲线，在液氦温度下，氟化石墨烯和具有空位缺陷的石墨烯均未发现铁磁性
（D）在磁绝缘体YIG上制备的石墨烯场效应晶体管的示意图
（E）覆盖有一层沉积的磁性绝缘体EuS薄膜的石墨烯场效应晶体管的示意图，非磁性2D材料可以通过接触磁性材料而获得磁性
（F）在电偏置Bernal堆垛双层石墨烯中计算墨西哥帽的带分散，存在于墨西哥帽边缘的发散电子DOS可能导致铁磁斯托纳的不稳定性

图三 具有代表性的2D磁性晶体

（A-C）在SiO₂/Si上剥离的少层Cr₂Ge₂Te₆的光学图像、克尔图像和维数效应，比例尺为10 μm
（D-E）CrI₃的原子结构和石墨夹层2D CrI₃（依赖于厚度）的克尔信号磁滞回线，在D中，橘色箭头代表铁磁耦合自旋磁矩；在E中，红色和蓝色垂直箭头分别代表自旋向上和自旋向下的磁矩
（F-G）Fe₃GeTe₂的原子结构和2D Fe₃GeTe₂在Al₂O₃薄膜上的依赖于厚度的归一化剩余反常霍尔电阻，其在Fe₃GeTe₂块状晶体在10^-4 mbar的氧气压力中通过热蒸发铝而制成，然后再进行多次转移与剥离
（H-I）通过MBE生长在HOPG上的亚单层VSe₂以及生长在MoS₂的大部分单层VSe₂的磁滞STM图像，比例尺为20 nm
（J-K）通过MBE在GaSe上生长出的范德瓦尔斯MnSe₂的原子结构以及平均单层MnSe_x的面外磁滞，在J中橙色箭头代表铁磁耦合的自旋磁矩，在K中，红色和蓝色曲线分别代表当磁场从正扫到负，再由负扫到正时磁滞回线的半支

图四 2D磁体的界面工程

（A）电荷迁移和界面的偶极子，橙色球和红色球分别代表电子和空穴
（B）界面杂化，下部的绿条表示2D磁体，上部的深绿条表示异种材料，哑铃代表两种材料的电子轨道，重叠于界面处形成杂化
（C）应变效应，下部的实心条表示与不异种材料接触的拉伸2D磁体，下部虚线表示未受应力的2D磁体且未与材料顶部接触
（D）额外的超交换相互作用，带箭头的橙色圆圈表示相邻材料的元素，这些元素提供了额外的通道来介导2D磁体中磁性离子间的超交换相互作用，其由带箭头的红色实心球表示
（E）结构扰动，绿色波浪绿带表示2D磁体，由于与相邻材料接触使结构受到扰动
（F）能带重正化，实线表示能带重正化后与相邻材料接触的2D磁体的电、磁或声子的带分散，虚线表示能带重正化前未接触相邻材料的相同的带分散
（G）介电屏蔽，带有箭头的红球表示2D磁体中的交换耦合电子，橙色曲线是连接电子的电场线，介电常数ε越高表明环境对库伦相互作用的屏蔽越大，交换相互作用对库伦相互作用的影响使2D磁体易受到介电屏蔽
（H）自旋-轨道耦合（SOC）近似，通过接触重元素材料，对2D磁体中的SOC进行了有效地改性，从而导致磁性晶体各向异性地变化

图五 基于2D磁体或磁性异质结的自旋电子、磁电子和自旋-轨道电子器件

（A-B）基于Fe_0.25TaS₂-Ta₂O₅-Fe_0.25TaS₂的MTJ，铁夹层的TaS₂具有铁磁性，表面天然氧化物被用作绝缘间隔层；（A）Fe夹层TaS₂的原子结构，（B）MTJ三明治截面的TEM图像
（C-D）基于石墨-CrI₃-石墨的MTJ，（C）是MTJ示意图，（D）与磁场相关的隧穿电导
（E）石墨烯-YIG异质结的示意图，其可用于基于自旋泵浦的自旋-电荷转换
（F）自旋-轨道转矩测量系统的原理图，其核心结构是WTe₂-坡莫合金异质结，插图是所测试器件的光学图像
（G-H）基于双层A-型反铁磁体的自旋场效应晶体管示意图，及其预测的电学性能

图六 范德瓦尔斯磁体库

绿色是块体铁磁范德瓦尔斯晶体，橙色是块体多铁性材料，灰色是从理论上预测的范德瓦尔斯铁磁体，半金属（中间）和多铁性材料（右侧）还未被实验所证实，紫色是α-RuCl₃（近似于Kitaev量子自旋液体）

【小结】

最近发现的2D磁性晶体为研究强量子限域下自旋集合体的基态、基本激发、动力学等提供了一个理想的平台。这种2D磁性晶体在性能和应用前景上都有别于传统的磁性薄膜和非磁性2D材料，维数、相关性、电荷、轨道特征和拓扑性使2D磁性晶体及其异质结极大丰富了凝聚态系统，并使其具有大量独特的性质。2D材料具有易受到多种外界刺激等突出特点，可以通过电学、力学、化学和光学等方法控制2D磁性。由于异质结具有优越的相容性，因而范德瓦尔斯异质结为设计2D磁性、磁电性和磁-光人工异质结提供了诱人的机会，而且接触性2D磁体材料会影响2D磁性能。新的自旋电子、磁电子和自旋-轨道电子器件已经开始出现，将影响人类未来的发展进程。

文献连接：Two-dimensional magnetic crystals and emergent heterostructure devices（Science, 2019, DOI: 10.1126/science.aav4450）

本文由材料人编辑部计算材料组杜成江编译供稿，材料牛整理编辑。

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