东京大学&东京工业大学Nature：弱拓扑绝缘态在实验中首次被验证

【引言】

过去十年中，拓扑材料的重大突破，都是由Z₂型拓扑绝缘体引发的。Z₂型拓扑绝缘体是一种内部绝缘但允许电子在其表面流动的材料。在三维空间中，拓扑绝缘体分为强弱两种，强拓扑绝缘体很快被实验所证实。相比之下，弱拓扑绝缘体（WTI）到目前为止还没有得到实验验证，因为拓扑表面状态只出现在特定的侧端面上，通常在真实的三维晶体中是无法检测到的。
【成果简介】

近日，东京大学Takeshi Kondo和东京工业大学T. Sasagawa团队（共同通讯作者）合作，从实验上证明了碘化铋（β-Bi₄I₄）中WTI态的存在。值得注意的是，这种晶体通过范德华力堆叠，具有明显的自然劈裂的上端面和侧端面，这对实验上实现WTI态十分有利。作为WTI态的一个确定标志，在侧端面（100）发现准一维狄拉克拓扑表面态，而在上端面（001）面没有发现拓扑表面态。此外，进一步发现在接近室温下，从β相到α相的晶体转变驱动了从非平凡的WTI到普通绝缘体的拓扑相变。弱拓扑相可以被看作是三维堆积方向上的量子自旋霍尔（QSH）绝缘体，将为高度定向的和密集的自旋电流技术奠定基础。相关研究成果以“A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide”为题发表在Nature上。

【图文导读】

图一、α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄的晶体结构、传递和能带拓扑计算

（a，b）从沿b轴的链方向看α相（a）和β相（b）的晶体结构；

（c，d）晶体电阻率沿链方向（ρ_b）随温度的变化关系，在（d）中，晶体温度以3K/ min的速率缓慢变化，观察到了滞后现象，揭示了α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄之间的相变；

（e） 展示Brillouin区域的β相的表面，显示了文中讨论的点和轴；

（f）通过广义梯度近似（GGA；灰色）和GGA加上修正的Becke-Johnson交换势（mBJ；绿色）获得的无自旋轨道耦合（SOC）的β相的DFT计算；

（g）包含SOC的β相的反转。红色圆和蓝色圆分别标记M和L点处体带的偶平度(Ag，对应于波函数的不可约)和奇平度(B_u)。通过改变mBJ中的参数来调整间隙大小。Ni代表普通绝缘子；

（h-k）实际空间中β-Bi₄I₄的TSS示意图及其在WTI相（h，i）和STI相（j，k）的倒易空间中的能带色散关系。

（l-o）计算了WTI相(l，m)和STI相(n，o)沿不同的高对称线(e中的红色和黄色双头箭头)在侧面(100)上的TSS色散。颜色比例表示为曲面计算的光谱权重。

图二、β-Bi₄I₄的两个裂解面（a）β-Bi₄I₄样品的典型(近似)尺寸；

（b）裂解表面的扫描电镜和激光显微图像（c），黑色圆圈表示在我们在角分辨光电子能谱（ARPES）实验中使用的激光光斑的典型大小（图3）；

（d）裂解后β-Bi₄I₄晶体在ARPES实验中的GISAXS测量，样品的链方向（b轴）与入射X射线平行排列，与β-Bi₄I₄的（001）面和（100）面之间的夹角一致，裂解样品的幅度和平面上产生的两个强X射线反射相距约72°。

图三、通过激光-ARPES测量α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄的实验能带结构（a）激光ARPES的几何实验图像，收集了不同发射角度的光电子，θ相对于上端面（001）；

（b，c）分别表示在费米能E_f中α-Bi₄I₄和β-Bi₄I₄的光电子强度分布，强度集中在40meV内，黑色和红色虚线表示在Brillouin区域上端（001）面和侧端（100）面；

（d-m）在不同θ值下，α相（d-g）和β相（h-m）的APRES带状图，在（f）中，发现α相价带中的双层分裂与密度泛函理论计算是一致的，在（j）中未观察到β相，L和m表示沿(100)面Brillouin区域的Z^-点（c中的黄色箭头）和Γ^-点（c中的红色箭头）切割的高对称线的ARPES带映射；

（n）在θ=49°时，（100）面内自旋分量（即z自旋分量）的自旋分辨光电子强度和对应的自旋极化（P_z）（o）。测量的K_y点由（I）中的红色标记指示。上自旋强度（I_up）和下自旋强度（I_down）（或极化）分别用红色和蓝色标记表示。

图四、Hv=85eV时β-Bi₄I₄的表面选择性纳米ARPES（a）表面选择性纳米ARPES在β-Bi₄I₄的侧端面（100）的几何示意图；

（b）左侧，由光学显微镜拍摄的被测样品实物图像，中间，光电发射强度图，右侧，放大图像，白色圆圈表示进行表面选择性ARPES实验的位置；

（c）表面选择性纳米ARPES在（001）面的几何示意图；

（d，e）分别表示在费米能E_f在侧面和顶部的光电子强度分布，强度集中在100meV内，没有样品旋转的情况下，并利用光电分析仪的电子偏转器的特性进行收集，（100）面红色虚线表示（d）和（001）面黑色虚线表示（e）；

（f-i）在（100）面的Γ^-和Z^-点处的E_f值处的ARPES带映射和动量分布曲线（MDCs）（蓝色曲线）；（f）和（h）中的黑色虚线是拟合MDCs中两个峰结构的Lorentzian曲线，它们的峰值位置由（f）和（h）中的红条表示；

（j，k）在（001）面Γ^-点的ARPES图像（j）和在E_f处的MDCs（k）。

【小结】

在作者看来，弱拓扑绝缘体可能具有几种不同的科学技术含义。这一弱拓扑绝缘态被认为与QSH绝缘体在三维上类似，其可以在三维晶体的宽侧表面上产生高度定向的自旋电流，这一发现有助于促进对奇异量子现象的进一步研究。此外，Bi₄I₄具有出色的功能，通过选择拓扑或非拓扑晶相，可以将自旋电流的出现控制在室温附近，从而可能会导致新型自旋电子技术的出现。

文献链接：“A weak topological insulator state in quasi-one-dimensional bismuth iodide”(Nature. DOI:10.1038/s41586-019-0927-7)

本文由材料人编辑部学术组CYM编译供稿，材料牛整理编辑。

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