北京大学Adv. Funct.Mater.:化学合成InSe中量子霍尔效应的实现

【背景介绍】

二维电子气（2DEG）的实验发现是过去半个世纪凝聚态物理学最重要的发现之一。最为重要的是，2DEG系统的出现使得量子霍尔效应的观测成为可能。为了观察完整的量子化，其磁场或相关回旋频率（ω_c）和散射时间（τ）都必须足够大（即ω_cτ>>1）。然而，实验中可以达到的磁场强度通常是有限的，也就是说实验上实现完整量子化需要长的载流子散射时间τ，或等效的来说就是高的载流子迁移率μ=eτ/m。由于高迁移率的要求，量子霍尔效应仅在少数材料中被观察到，最常见的便是外延生长的量子阱体系。除了半金属石墨烯之外，最近在范德华（vdWs）半导体晶体（例如黑磷（BP）和InSe）中也观察到了量子霍尔效应，这些二维半导体能将载流子限制在一个到几个原子层厚度内。然而，目前实现量子霍尔效应的二维半导体材料均通过机械剥离的方法制备。通过剥离方法制备的样品是随机的，其无法很好地控制几何形状和厚度。由于它们环境条件下的不稳定性，利用化学气相沉积（CVD）或其他方法合成的BP和InSe薄膜电学性能目前远不如机械剥离制备的同类晶体。因此到目前为止，仍缺少在合成的二维半导体材料中量子霍尔效应的演示案例。

【成果简介】

最近，北京大学吴孝松研究员、叶堉研究员和戴伦教授团队合作报道了化学合成高质量InSe薄膜并实现量子霍尔效应的观测。作者首先通过化学气相传输法控制一步合成高质量的二维InSe薄膜。进一步研究发现，六方氮化硼（hBN）封装InSe薄片的载流子霍尔迁移率在1.5 K时可以达到5000 cm² V⁻¹ s⁻¹，从而可以在合成的范德华半导体中观察到量子霍尔效应。作者认为，在所制备的二维半导体材料中观测到量子霍尔效应，表明了化学合成二维半导体的高质量，在高迁移率的量子器件和应用中具有广阔的前景。相关成果以“Realization of Quantum Hall Effect in Chemically Synthesized InSe”发表于Adv. Funct. Mater.期刊上。文章的第一作者为博士研究生袁恺和本科生殷若瑜。该工作得到了北京大学高鹏研究员、史俊杰教授，康奈尔大学YimoHan博士、DavidMuller教授，NIMSTakashiTaniguchi博士、KenjiWatanabe博士的大力支持。

 【图文导读】

 图一、InSe纳米片的制备及其形貌表征

（a）通过受控CVT法制备InSe纳米片的示意图；

（b）InSe纳米片经路线I的生长过程（使用I₂作为传输剂）；

（c）经路线I在Si/SiO₂上生长的InSe纳米片的光学图像；

（d）经路线I在云母片上生长的InSe纳米片的光学图像；

（e）通过路线I生长的InSe纳米片的典型AFM图像，显示其厚度为15nm；

（f）InSe纳米片经路线II的生长过程（使用NaCl作为传输剂）；

（g）经路线II生长的InSe纳米片的光学图像；

（h）在路线II中，外延生长导致生长的InSe纳米片的整体优先取向；

（i）AFM图像显示，通过路线II生长的InSe纳米片，单层厚度为0.77 nm。

图二、InSe纳米片的结构表征

（a）β-，ε-和γ-InSe的结构的示意图；

（b）转移到TEM微栅上的InSe纳米片的大视场明场（BF）TEM图。插图是相应的电子衍射图案，表明InSe纳米片是单晶；

（c）InSe纳米片的原子分辨率HAADF-STEM图像的实验观测；

（d）模拟的γ-InSe的HAADF-STEM图像，与实验观测相符，从而证实了所制备的InSe纳米片为γ相堆积顺序；

（e）实验观测到的HAADF-STEM原子强度线轮廓图；

（f）模拟的HAADF-STEM原子强度线轮廓图。

 图三、InSe纳米片的结构表征

（a）经路线II在云母上制备的连续大面积InSe纳米片的光学图像；

（b）InSe样品的XRD谱；

（c）InSe纳米薄片在云母上的PL光谱，厚度从3层到块体，显示带隙从1.60到1.23eV的变化；

（d）生长的InSe纳米片的典型拉曼谱；

（e）一个典型的孤立的InSe纳米薄片的光学图像和拉曼扫描图。

图四、hBN封装的InSe霍尔器件

（a）hBN封装的InSe霍尔器件的示意图；

（b）典型的InSe霍尔器件光学图像；

（c）在不同的背栅电压（V_g）下，器件霍尔迁移率μ随温度的依赖关系；

（d）在1.5 K、V_g = 43.5 V下，R_xx和R_xy时与磁场强度关系。在B≈4T的磁场开始，清楚地观察到磁场下的Shubnikov-de Haas振荡（SdHO），在B> 9 T处可以清晰地观察到量子霍尔平台；

（e）在V_g = 43.5 V下，InSe霍尔器件的ΔR_xx在不同温度下与磁场强度的关系；

（f）在1.5K的不同V_g下，SdHO中的最小值与1/B的关系。

 【小结】

 综上所述，作者通过受控的CVT法成功地实现了大规模一步合成高质量二维InSe纳米片。同时，该方法可以实现InSe纳米片的厚度可以从单层调整到几十纳米。此外，在直接合成的范德华二维半导体中，经该法制备的InSe纳米片的迁移率可以与机械剥离法制备的样品相媲美，可以直接观察到量子霍尔效应。作者利用hBN封装的InSe薄片的载流子霍尔迁移率在1.5K时可高达5000cm² V⁻¹s⁻¹，使得能够在制备的范德华半导体中观察量子霍尔效应。作者认为，量子霍尔效应半导体的直接制备为二维器件在下一代高迁移率纳米电子和计算领域的带来新的应用前景。

文献链接：Realization of Quantum Hall Effect in Chemically Synthesized InSe（Adv. Funct. Mater.2019, 1904032）

本文由纳米组我亦是行人编译。

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