28岁便成为年轻博导：北理工王博、浙大陆盈盈、北航宫勇吉2019工作纪实

王博

人物介绍：北京理工大学教授、博士生导师，北京理工大学前沿交叉科学研究院常务副院长，北京理工大学党委常委、副校长。28岁时入选“北京理工大学杰出中青年教师发展支持计划”，成为学校最年轻的教授、博导。

研究领域：

作为第一作者或主要完成人在国际顶级学术期刊Nature、Science等学术期刊上发表60余篇论文，论文SCI他引超过8000次；获美国授权专利6项，获中国授权发明专利3项。

工作介绍：

长期从事MOF材料研究，研发的MOF材料能过滤PM2.5、分解臭氧，已被应用于空气净化器等。主持开发的雾霾滤清、危化物降解技术对大气污染治理具有很高的价值和社会效益，为首都环保事业做出了贡献；

国际范围内首次提出并发展了纳米穿插编织(Interweaving)和合成后聚合(PSP)等金属有机骨架(MOF)薄膜材料的新颖的设计合成方法学，实现了MOF材料的功能化与器件化，赋予MOF薄膜在爆炸物检测和绿色储能等领域的新功能和新应用；

参与MOF材料的工业化量产研究，实现了MOF吨级中试，参与MOF车用高能量密度氢气、甲烷分离制备与储存技术等工业化应用研究。

2019年发文情况：

基于Web of Science数据，2019年SCI发文50篇，其中包括EES.、Nature Commun.、JACS、Angew.等。

部分工作赏析

超高MOF担载量膜吸附器用于高效分离｜Nature Commun.

具有高孔隙率和可设计功能的金属有机骨架(MOFs)具有高渗透率和高选择性的优点。然而，制造具有良好柔性和超高MOF负载的混合基质膜(MMMs)的可扩展制造方法是迫切需要的，但在很大程度上还没有得到满足。在此，北京理工大学的王博、冯霄研究团队报道了一种热诱导相分离-热压(TIPS-HoP)策略，以生产10种不同的辊对辊高担载量、柔性MOF膜(负载重量可达86% wt%)。MOF分散到熔融态的超高分子量的聚乙烯颗粒中，交织在一起，提高了其机械强度。研究表明水通量为125.7 L m^-2 h^-1 bar^-1的有机染料在横流过滤模式下的残留为99%，NH₂-UiO-66 PE MMMs 中MOF颗粒间的微米级通道转化为快速水渗透，而多孔MOFs通过快速吸附排斥溶质。这一策略为开发用于关键分离过程的高性能膜吸附器铺平了道路。作为概念的证明，膜吸附剂分离外消旋体和蛋白质的能力已经得到证明。相关研究以“Membrane adsorbers with ultrahigh metal-organic framework loading for high flux separations”为题目，发表在Nature Commun.上。

文献链接：DOI: 10.1038/s41467-019-12114-8

图1 TIPS-HoP编写的MOF PE MMM示意图

光催化杀菌活性MOF用于整体空气净化｜Nature Commun. 

北京理工大学王博教授团队在空气综合净化方面取得新的研究进展。该研究团队结合前期的研究工作制备了一系列具有光催化活性的MOFs，筛选了具有超高光催化杀菌活性的ZIF-8，实现对水体中大肠杆菌的高效杀灭，杀菌率大于99.9999%。然后利用热压法设计合成了新型的高效综合空气过滤器(MOFilter)，PM微粒捕获效率能达到98%以上，同时还可以杀灭空气中99.99%的细菌。机理研究发现，ZIF-8在太阳光催化作用下光生电子产生于LMCT（配体与金属电荷转移），并且可以有效的活化O₂形成•O^2–和H₂O₂，其可以使空气中的致病细菌氧化致死。相关研究以“Metal-organic frameworks with photocatalytic bactericidal activity for integrated air cleaning”为题目,发表在Nature Commun.上。 

文献链接：DOI: 10.1038/s41467-019-10218-9.

图2基于金属有机骨架(MOF)的滤波器原理图

3D石墨烯网络(MnO@NC-G) 实现高效Li–CO₂正极设计｜EES

Li-CO₂电池是近年来发展起来的一种有效的储能介质，但仍存在能效低、速率能力差、循环寿命短等问题，需要设计更高效的CO₂阴极。在此，王博教授研究团队联合北京市光电/电光转换材料重点实验室制备了超细MnO纳米颗粒嵌入氮掺杂碳骨架的3D石墨烯网络(MnO@NC-G)。该材料满足了高效CO₂正极设计应该考虑的三个方面：（1）分散的催化位点；（2）快速的电子传输；（3）稳固的互联网络。将该材料用作Li–CO₂电池的正极，可以在电池中实现低电压滞后(50 mA g-1时为0.88 V)，高倍率性能(高达1 A g^-1)和长循环寿命(超过200圈循环)。在电压区间为2.0–4.5 V，电流密度为50 mA g^-1时，电池的最大放电容量可达25021 mA h g^-1。另外，可循环的MnO@NC-G阴极只需更换阳极就可以补充其性能，这表明有效的阳极保护可以进一步延长电池的寿命。其为提高锂-二氧化碳电池的性能提供了有用的指导，从而为开发基于气体阴极的锂电池系统提供了思路。相关研究以“Monodispersed MnO nanoparticles in graphene-an interconnected N-doped 3D carbon framework as a highly efficient gas cathode in Li–CO₂ batteries”为题目，发表在EES上。

文献链接：DOI: 10.1039/c8ee03283a

图3用于Li-CO₂电池的不同Mn（II）催化剂的结构特征示意图及材料性质和电池性能的对比

聚乙二醇加速COF内离子转运途径｜JACS

为了解决全固态电解质中残留的微量电解液可能会在实际应用过程中带来一定的安全隐患，该团队将低分子量聚乙二醇（PEG）装载入COF孔道中加速锂离子传导，制备出没有溶剂残留的全固态电解质，并系统性研究了COF骨架电荷对于锂离子传导行为的影响，实现大于0.6的锂离子迁移数以及120°C下1.8 mS cm⁻¹的离子传导速率。这一简单的通过担载PEG加速离子传导并提高工作温度范围的策略为将多孔材料进一步应用于全固态电池领域提供了可能。相关研究以“Fast Ion Transport Pathway Provided by Polyethylene Glycol Confined in Covalent Organic Frameworks”为题目，发表在JACS上。

文献链接：DOI: 10.1021/jacs.8b13551

图4 COFs中Li⁺运输的示意图及结构表征

水稳性MOF具有光催化抑菌活性，用于自主室内湿度控制｜Angew.

金属有机骨架具有长期稳定性和可逆的高吸水性能，是集水和室内湿度控制的理想选择。在此，北京理工大学王博、林政国教授等人报导了一种新型介孔且高度稳定的MOF(BIT-66)，具有室内湿度控制能力和光催化抑菌效果。BIT-66: (V₃(O)₃(H₂O)(BTB)₂),在相对湿度为45% ~ 60%的范围内，水分可调性显著，吸水率和工作能力分别为71%和55% wt%，分别在水的吸附-解吸循环中表现出良好的可回收性和优异的性能。重要的是，BIT-66在可见光下表现出独特的光催化抑菌行为，可有效改善吸水性材料中的细菌、霉菌滋生问题。相关研究以“A Hydrolytically Stable V(IV)-Metal-Organic Framework with Photocatalytic Bacteriostatic Activity for Autonomous Indoor Humidity Control”为题目，发表在Angew.上。

文献链接：DOI: 10.1002/anie.201914762

图5 BIT-66 N₂等温线吸附曲线及水蒸气等温线吸附曲线

陆盈盈

人物介绍：

2010年6月毕业于浙江大学化学工程与生物工程学院，获得学士学位；2014年6月获得美国康奈尔大学（Cornell   University）博士学位；博士毕业后在康奈尔大学和斯坦福大学（Stanford   University）从事能源材料领域博士后研究工作。2015年回浙江大学工作，成为浙大27岁年轻博导。

研究领域：

2015年10月全职回浙江大学工作，主要研究方向为锂离子电池，承担了国家自然科学面上项目、国家科技部重点研发计划课题等，发表高水平研究论文三十余篇。

工作介绍: 

针对目前锂离子电池在能量密度方面的局限性，提出研究金属锂电池等新型电池，对金属锂负极的安全性提高进行了深入研究；

通过改善电极-电解质界面、开发高机械强度电解质等方法增加电池寿命；

通过合成多功能离子液体，并与无机纳米颗粒接枝形成无机有机纳米结构杂化物，可有效改善离子液体作为电解质材料的锂离子迁移率及机械强度等性能。

2019年发文情况：

基于Web of Science数据，2019年SCI发文17篇，其中包括AEM、AFM、CM等。

部分工作赏析

优异的亲Na/Li特性的多级Co₃O₄纳米纤维-碳片骨架用于高度稳定的碱金属电池｜AFM

碱金属阳极不可控的枝晶行为和膨胀导致高能电池存在严重的安全隐患和使用寿命短。构建一个稳定的、具有优越的亲Na/Li性质的宿主是实现商业化的前提。在这里，浙江大学陆盈盈教授团队报道了具有优异亲Na/Li的多级Co₃O₄纳米纤维-碳片（CS）骨架，作为碱金属电极的稳定基体。采用商用导电碳布作为一级结构，采用简单的水热法制备垂直生长的二级Co₃O₄纳米纤维，之后再将熔融碱金属注入骨架中形成金属/Co-CS复合负极。与传统的铜网和镍泡沫等3D金属集流体相比，所制备的Li/Na-Co碳片复合负极，提供足够的锂成核位点和充足的电解质/电极接触来快速电荷转移。基于上述新颖的设计和优点，Li/Co-CS对称电池可以在20mA cm^-2的超高电流密度下循环超过120圈。与LiFePO₄正极配对时，Li/Co-CS电池在2C下200次循环后显示出88.4%的容量保持率。使用NaClO₄基电解质的Na/Co-CS对称电池中也观察到明显的改善。相关研究以题为“Hierarchical Co₃O₄ Nanofiber–Carbon Sheet Skeleton with Superior Na/Li-Philic Property Enabling Highly Stable Alkali Metal Batteries”为题目，发表在AFM上。

文献链接：DOI: 10.1002/adfm.201808847

图1 碱金属/Co-CS复合负极的制备与表征

通过调节界面有机相LUMO能级提升锂金属负极的稳定性｜ACS Energy Letters

界面稳定性被认为是高能锂金属电池(LMBs)的一个重点，这是由于锂金属极低的电化学电位和其固有的高反应活性。锂金属极高的反应活性会导致电解液等在负极界面处自发的副反应，从而构成原生的SEI层。原生的SEI层含有有机组分（比如R₁OCOOR₂, ROLi）和无机组分（比如Li₂CO₃, Li₃N)，他们相对于锂金属而言热力学不稳定，从而会加剧界面不稳定性并进一步引发锂枝晶的生长。浙江大学陆盈盈课题组联合洪鑫课题组报道了一个高度稳定的有机间相(HSOI)与良好的调谐，提高SEI组分的抗还原能力，增强LMBs的长期循环能力。在SEI的分子结构中使用−CF₃，由于−CF₃官能团具有很强的吸电子性，因此可以显著地调节轨道能量和HOMO - LUMO间隙。在高化学稳定有机相（HSOI）的保护下，Li/Li对称电池可以持续循环1300h，寿命提高了5倍, Li/S电池可以在3.345  mA/cm²高电流密度下稳定循环300圈。相关研究以“Tuning the LUMO Energy of an Organic  Interphase to Stabilize Lithium Metal Batteries “为题目，发表在ACS Energy Letters上。

文献链接：DOI: 10.1021/acsenergylett.8b02483

图2 高化学稳定有机相（HSOI）保护下的锂金属负极

通过三维纳米金刚石稳定锂金属沉积｜Small Methods

高能金属锂电池的实际使用仍然面临很大的挑战，主要是锂沉积不均匀，阳极侧体积波动较大，增加了电池短路的潜在风险。在此浙江大学陆盈盈教授利用简单的热灌注策略，制备了一种纳米金刚石锂复合阳极(ND-Li)，它可以机械地在钕基体中注入活性锂金属，并在电化学循环过程中最大限度地减小电极体积的变化。具有超高模量的几何限制性钕基体可以使不均匀的锂沉积发生机械变形，使沉积与钕基体相结合。Li/Li对称电池在10mA/cm²下过电位仅为60mV，Li/S电池在1C下循环500圈容量保持为607.3mAh/g。相关研究以“Stable Li-metal Deposition via a 3D Nanodiamond Matrix with Ultrahigh Young’s Modulus”为题目，发表在Small Methods上。

文献链接：DOI: 10.1002/smtd.201900325

图3 ND-Li复合负极制备方法和形貌表征

宫勇吉

人物介绍：

北京航空航天大学材料科学与工程学院教授，28岁成为北航年轻的博士生导师。 2011年毕业于北京大学化学与分子工程学院，获得本科学士学位。2011.08-2015.12在美国莱斯大学获得博士学位，师从Ajayan教授，主要研究方向为新型二维材料及其异质结构；2016.03-2017.05在美国斯坦福大学从事博士后研究，师从Yi Cui教授，主要研究方向为二维材料的性质调控以及新能源材料等。

研究领域：

最近5年，在材料学相关领域发表顶级期刊20篇，包括nature materials, nature communications，Advanced materials，Nano letters等。外以共同作者的身份发表论文共60篇左右，包括Nature，Nature nanotechnology等。

工作介绍:

探索合成大规模二维材料及可得到二维半导体单晶的方法，系统分析二维材料的微观结构与宏观性质直接的构效关系;

通过对缺陷调控及杂原子掺杂的方法提高二维材料的性能，获得高性能的石墨烯基的场效应晶体管，成功的得到稳定的T相硫化钼的合金，并实现了稳定高效的电解水的催化剂；

发展了合成二维半导体异质结的方法，实现了原子级别锐利的异质结的界面；首次将插层技术应用到锂硫电池的研究中，通过插层技术将金属原子插入到二维层状MOs的范德瓦尔斯层间，不仅有效的提高了锂硫电池的倍率性能，还有效的抑制了“穿梭”效应的发生。

2019年发文情况:

基于Web of Science数据，2019年SCI发文17篇其中包括AEM、AFM、ACS Energy Letters等。

部分工作赏析

插层技术应用到锂硫电池｜AEM

利用杂原子掺杂策略来改善二维材料的导电性能和极性，以提高其作为锂硫电池中硫阴极的性能。然而，由于掺杂原子的不均匀性和数量少，进一步的改进受到了限制。北航宫勇吉教授团队提出了通过插层技术将金属原子插入到二维层状MOs的范德瓦尔斯层间，不仅有效的提高了锂硫电池的倍率性能，还有效的抑制了“穿梭”效应的发生。第一次原理计算表明，Sn插层后，MoO₃与锂多硫化物、锂硫化物和硫的结合能明显提高。Sn_0.063MoO₃-S阴极在0.1 C时的初始特殊容量为1390.3 mAh g⁻¹，库仑效率高达99.7%，而且，Sn_0.063MoO₃-S电极在1C充放电条件下循环500次，容量保持率高达79.6%，进一步验证了其优异的循环性能。这种插层方法为二维材料的工程设计提供了一种新的策略。相关研究以“Tin Intercalated Ultrathin MoO₃ Nanoribbons for Advanced Lithium–Sulfur Batteries”为题目，发表在AEM上。

文献链接：DOI: 10.1002/aenm.201803137

图1 MoO₃和Sn_0.063MoO₃的表征

基于大面积原子层SnS₂场效应晶体管电学性能研究｜Small

二维金属双卤族化合物层因其独特的电子性质和原子薄的几何形状而受到高性能电子器件的广泛关注。带隙约为2.6 eV的二维SnS₂纳米片作为现代电催化、电子或光电子毡的潜在候选材料，一直受到广泛关注。然而，大尺寸、高质量的SnS₂原子层的可控生长仍然是一个挑战。在此，北京航天航空大学宫勇吉教授联合华东师范大学胡志高教授等人报道了一种简易的熔融盐辅助CVD法，成功地合成了大尺寸和高质量原子层的SnS₂。SnS₂的横向尺寸可以长达410 µm，并且展现出良好的均匀性。通过原子分辨率扫描透射电子显微镜（STEM）观察到SnS₂在不同层间具有高质量2H堆积晶格。此外，基于超薄SnS₂纳米片的场效应晶体管（FET）展现出高开/关比（~108）和高载流子迁移率（2.58 cm²V^-1s^-1），表明SnS₂在低功耗FET中的潜在适用性。此外，二维SnS₂的这种良好性能及其可控方法将使我们能够在储能应用中释放其电催化能力，例如析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）。相关研究以“Large-Scale Growth and Field-Effect Transistors Electrical Engineering of Atomic-Layer SnS2”为题目，发表在Small上。

文献链接：DOI: 10.1002/smll.201904116

图2 超薄SnS₂纳米片的制备及表征

通过单原子掺杂辅助均匀锂沉积的高性能金属锂阳极｜AEM

长期以来，锂金属一直被认为是最有前途的下一代充电电池阳极材料之一。尽管经过几十年的集中研究，其实际应用仍然受到锂金属阳极的枝晶锂沉积和晶体体积变化的阻碍。在此，北京航空航天大学宫勇吉教授、张千帆副教授与燕山大学聂安民教授合成了原子级分散的金属掺杂石墨烯用来调控锂金属的成核过程并诱导锂金属沉积。掺氮石墨烯负载的单原子（SA）金属不仅能以中等的吸附能梯度增加金属原子位点周围局部区域的Li吸附能，而且能通过构建M-NX-C的配位模式提高整体材料的原子结构稳定性。由此制备的电极能够实现低至19 mV的电压迟滞，循环250周后高达98.45%的库伦效率以及4.0mA/cm²电流密度下稳定的沉积-剥离过程。相关研究以“Uniform Lithium Deposition Assisted by Single-Atom Doping toward High-Performance Lithium Metal Anodes”为题目，发表在AEM上。

文献链接：DOI: 10.1002/aenm.201804019

图3 锂离子的成核和电镀过程及相应的能量分布图

改变聚噻吩衍生物衬底来控制纳米金电沉积形貌｜Chem. Commun.

提出了一种通过改变聚噻吩衍生物衬底来控制AuNPs形貌的新策略，采用电化学合成法在ITO电极上合成了四种铂基板，在铂基板表面进行了AuNP电沉积，并通过第原理计算系统地研究了铂基板与金离子之间的热力学性质。并从理论上进一步探讨了AuNPs在PTs上的成核机理。结果表明，侧链较长的PTs可以诱导不同形貌、不同粒径的AuNPs电沉积。同时，PTs的活性吸附位点有利于形成金离子的早期沉积位点，形成成核表面，使纳米颗粒形貌分布均匀，粒径较小。相关研究以“Altering polythiophene derivative substrates to control the electrodeposition morphology of Au particles toward ultrafine nanoparticles”为题目，发表在Chem. Commun.上。

文献链接：Chem. Commun., 2019, 55, 12088—12091.

图4 金离子吸附后的PTs结构图

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本文由Junas供稿。

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