李亚栋、李灿、谢毅、张涛、姚建年、韩布兴、李玉良、施剑林、于吉红、洪茂椿、张跃、刘锦川等院士催化领域新进展

1、Chem. Rev.：单原子位点催化剂的化学合成

清华大学李亚栋院士与王定胜副教授等人综述了单原子位点催化剂的化学合成方面的最新进展，重点介绍和总结了单原子位点催化剂的各种合成策略，特别着重于如何在合成和反应过程中实现稳定的单金属原子以防止迁移和聚集。此外，研究人员还说明了单原子位点催化剂的合成过程，如退火温度，配位点设计，载体选择等如何影响单原子位点催化剂的原子结构和稳定性以及催化性能。最后，提出了单原子位点催化剂合成技术的发展方向，并提出了单原子位点催化剂进一步科学研究和实际应用的前景与挑战。

文献链接：

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00818

2、Nano Energy：用分子助催化剂修饰的CdS纳米棒中的热电效应用于HER

中科院大连化物所李灿院士和兰州大学丁勇教授发现具有分子助催化剂2-巯基苯并咪唑（2MBI）的CdS纳米棒的表面装饰可以极大地促进热电催化质子还原为H₂。与分子助催化剂2MBI结合的热电材料CdS纳米棒使热电电荷有效地从CdS转移到分子助催化剂以生产氢气。 2MBI分子助催化剂在热电催化中起着至关重要的作用，因为2MBI的HOMO能级与CdS的VB之间的能级关系非常匹配，这使得将热电电荷转移到反应位点成为可能。

文献链接：

http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285520303670

3、Matter：二维光催化剂中高效有机合成的表面缺陷

中科大谢毅院士和张晓东教授等人综述了表面缺陷工程对光催化有机合成进行合理设计的二维光催化剂反应中心的最新研究成果，从而详细介绍了光激发电子-空穴对的光吸收，分离和传输以及缺陷结构中表面氧化还原化学反应的机理。此外，研究人员重点介绍了典型的二维缺陷半导体基光催化剂和涉及的有机反应，然后讨论缺陷对增强催化性能的作用。还介绍了基于2D半导体的光催化剂向实用有机合成技术发展的技术挑战和前景。因此，随着对相关机理的深入了解以及通过表面缺陷工程设计先进的光催化剂，将极大地促进开发用于与能源和精细化学合成有关的潜在重要应用的高效二维光催化剂。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.02.006

4、Angew: Pt单原子和TiO₂之间的强金属-载体相互作用

中科院大连化物所张涛院士和乔波涛研究员报告了对Pt/TiO₂催化剂的SMSI的研究，发现SMSI可以在Pt单原子和TiO₂之间发生，但其温度要比Pt NPs和TiO₂之间的温度高得多。与在低自由能下产生M-TiO结构的NPs上的SMSI相似，在模拟中，研究人员找到了Pt-Ti-O结构，其中Ti³⁺的存在也由电子顺磁共振（EPR）证明。抑制CO在Pt单原子上的吸附并不是源自TiO₂载体对Pt原子的物理覆盖，而是由于它们的配位饱和。与此相一致，研究人员发现Pt单原子是3-硝基苯乙烯氢化中的真正活性位，而由于NP活性位的选择性包封，NPs的贡献可忽略不计。这项工作中的发现提供了一种通过微调SMSI来识别活性位点的新方法。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202003208

5、Angew: 调节单原子掺杂二氧化钛中晶格氧的电荷转移以HER

中科院化学研究所姚建年院士和北京交通大学王熙教授分别以TM₁/TiO₂和HER为模型催化剂和模型反应，系统地研究了催化作用下的电荷转移。O活性位点的活性不仅可以通过用其他TM原子代替最接近的原子（Ti）来调节，而且可以通过在其第二最接近的位点产生O空位来调节。两种方法均被证明在调节电荷向O的转移以及HER性能的变化中起关键作用。实验结果进一步证实了这种调节是可行的，从而可以建立电荷转移与催化之间的关系。该工作揭示了AR对电荷转移的影响，并为通过精确调节活性的方法从而设计出高效且环保的催化剂铺平了道路。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202004510

6、Angew: N，P共掺杂的碳气凝胶高效电催化还原CO₂

中科院化学所韩布兴院士和孙晓甫等人报告了通过使用N，P-共掺杂的碳气凝胶（NPCA）促进将CO₂还原为CO的第一项工作。通过淀粉的凝胶化可以很容易地制备NPCA，这为设计高效和成型的电催化剂提供了可行的途径。研究人员发现FE（CO）可以达到99.1％，部分电流密度约为143.6 mA cm^-2。该研究报道的催化剂与最先进的电催化剂相比，这是最高的电流密度之一。该研究为设计合成高效，高选择性和低成本的杂原子掺杂碳材料替代金属催化剂高效电还原CO₂提供了借鉴。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202004226

7、Angew:石墨炔界面工程:高活性和选择性氨合成

中科院化学所李玉良院士和香港理工大学的黄勃龙教授等人通过简便且可扩展的方法成功地合成了自支撑GDY/Co₂N。它已被证明是ECNRR的有前途的催化剂，具有100％的选择性，高的氨收率和法拉第效率。研究结果表明，界面区域的GDY层在促进电子向N₂的转移方面起着重要作用。同时，GDY层独特地修饰了Co₂N表面状态以充当电子泵浦中心，这驱动了界面Co位有效地将电子从Co₂N转移到GDY层。GDY的引入可以产生更多的活性位点，促进金属与GDY之间的电荷转移，有利于提高ECNRR性能。整个界面对N₂固定显示出重要的p-d耦合，显示了催化活性和电子活性之间的正相关。这种相互作用提示了一种创新的策略和改进基于电化学的N还原性能的途径。最终，这种新的基于石墨二炔的电催化剂研究带来新思路。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202004213

8、Angew: 镍单原子的电子构型调节用于提高光催化性能

上海硅酸盐研究所施剑林院士和张玲霞研究员、上海应用物理研究所同步辐射中心的司锐等人证明了一种有效且简便的策略，可以将镍单原子位引入聚合物氮化碳（CN）中，更重要的是，可以精确地调节其电子构型。最终的光催化H₂产生率高达354.9 μmolh^-1 g^-1，在报道的使用金属单原子，尤其是廉价的过渡金属单原子修饰的CN光催化剂中，这是最高的。这一发现不仅证明了廉价的过渡金属作为潜在的高活性位点的巨大潜力，而且还揭示了CN骨架中金属单原子的d电子在光催化反应中的独特作用。该研究为探索单原子催化剂的工作机理和提高其性能提供了新途径。

文献链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201914565

9、Angew: 沸石中亚纳米铂锌双金属团簇用于丙烷脱氢

吉林大学于吉红院士和厦门大学王野教授等人开发了一种简便的配体保护直接氢还原方法，用于将亚纳米级甚至原子分散的双金属Pt–Zn物种包裹到硅分子筛-1（S-1）中。锌物种的引入可以通过形成超小尺寸的铂-锌合金簇，显著提高铂簇的催化活性和稳定性。实验中发现，Cs⁺离子的引入可以显著提高催化剂的再生性能，连续4个再生周期后催化剂的活性保持稳定。本研究介绍了一种在纯硅质沸石中包埋亚纳米级Pt-Zn团簇制备PDH反应高性能催化剂的新方法。具有优异的催化性能和长期再生稳定性的PtZn@沸石PDH转化催化剂显示了其在未来工业应用中的前景。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202003349

10、Angew: 电场辅助金属有机骨架体原位水解成超薄金属氢氧化物纳米片用于高效OER

中科院福建物构所洪茂椿院士，张林杰，陈其辉等人开发了一种新的策略，用于将金属有机骨架（MOF）体快速转变为超薄金属羟基氧化物（MOOH）纳米片，以实现有效的OER。研究人员通过合理的Co掺杂制备了具有不同化学稳定性的两种异构MOF，并且只有亚稳的FeCo-MOF可以通过电场辅助水解原位转化为混合金属的羟基氧化物纳米片。研究人员详细研究了从FeCoMOF块体到FeCo-MOF-EH纳米片的潜在演化过程。新形成的纳米片具有出色的OER性能。简而言之，新形成的FeCo-MOF-EH纳米片不仅具有优异的OER性能，而且可以以温和，快速，高效和廉价的方式制备。这项工作不仅为超低成本，高效的OER电催化剂的制备提供了新的策略，而且为制备具有良好结晶度和形态的金属羟基氧化物纳米片提供了一种新的方法，并且为从中轻度合成纳米级衍生物提供了一种新方法。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202004420

11、AEM：3D多孔石墨烯架构加快了离子传输动力学，从而提高了OER性能

北京科技大学张跃院士和康卓副教授等人设计了3D多孔石墨烯骨架作为催化剂加载平台，具有可以精细调整的纳米级孔，可增强OER过程中的离子迁移动力学。通过对电化学结果的系统分析，找出了弱化的电化学扩散支配作用的调节规律，并确定了离子输运阻力。鉴于通过引入纳米级空穴不可避免地对石墨烯骨架的电导率产生负面影响，因此可以突出显示电极/电解质界面处的离子迁移与电极内部的电荷迁移之间的平衡。该研究提出的策略以及所强调的概念可以提供关于建立催化剂电极的精确设计。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/aenm.202001005

12、AM：新型多元金属间化合物作为析氢的活性电催化剂

香港城市大学刘锦川院士和吕坚院士等人在多元高熵和位点隔离概念的指导下，开发出具有FeCoNiAlTi成分的非贵重高熵金属间化合物，作为基于Pt的HER电催化剂的潜在低成本和环保替代品。具有树突状表面形态的L1₂型HEI在碱性条件下显示出优异的HER性能，这归因于化学协同作用和结构位点隔离效应相结合对电子结构的微调。所提出的合金设计策略为通过采用低成本3d过渡金属形成HEI来定制电化学性能提供了极大的可能性，该方法也广泛适用于其他非均相催化剂体系。预期目前的结果将为新一代HEI的开发打开大门，提供了开发具有优异反应活性的新型电催化剂的新思路。

文献链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202000385

本文由eric供稿。

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