戴宏杰、王中林、夏幼南、段镶锋、乔世璋、楼雄文、胡良兵、陈忠伟、殷亚东、徐强、汪国秀等催化新进展


1JACS:铜基催化剂高压电还原CO2高效制甲酸

美国斯坦福大学的戴宏杰院士团队设计了一种超纯铜箔的方波电化学氧化还原循环处理方法,制备了富含(111)取向Cu2O纳米粒子的亚微米厚膜,用于CO2RR, CO2压力为1-60 atm。在45大气压以上的KHCO3电解液中,正极为SW-Cu2O/Cu的CO2RR占主导地位,为选择性甲酸盐生产提供了98%的法拉第电流效率。SW-Cu2O/Cu在长期(∼20h) CO2RR期间保持了较高的甲酸盐选择性。整个电解槽可以高效节能地生产出大量的甲酸盐(∼0.4 g/cm2),而不需要对产品进行分离。

文献链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00122

2EES:双摩擦电纳米发电机驱动空气直接电催化合成氨

美国佐治亚理工学院、中国科学院北京纳米能源与系统研究所王中林院士和唐伟研究员等人设计了一种由高输出双TENG装置驱动的自供电电催化系统,用于合成氨。通过由TENG装置引起的空气排放,氮气直接利用空气作为进一步形成电解质的源而固定在NOX中。同时,在另一个TENG的驱动下,使用二氧化钛作为催化剂进行电催化还原以在双室电催化槽中合成氨。在流速为3.5 m3 min-1的模拟废气下,自供电电催化系统每小时的氨产量为2.4μgh-1。与传统的合成方法相比,该系统具有自供电,环保,成本低廉,易于制造,可扩展的优点,显示出巨大的合成氨潜力。

文献链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2020/ee/d0ee01102a

3Nanoscale: Pt-Co八面体纳米晶体:一类用于氧还原的高活性和持久性的催化剂

美国佐治亚理工学院夏幼南教授等人开发了一种一锅法策略,可用于合成Pt-Co八面体纳米晶体(TONs)。研究人员可以通过改变Mn2(CO)10的添加量来控制尺寸,而纳米晶体的组成和产率主要由引入反应混合物中的CHCl3的体积决定。在液体半电池测试中,相对于商业化TKK Pt3Co/C的性能,所获得的Pt-Co TONs表现出增强的ORR活性。在相同的测试条件下,催化活性和耐久性均超过了商业化的TKK Pt3Co/C。研究人员分析认为,性能的提高源自减小的粒径,从而扩大了ECSA,以及Pt-Co TON上结构明确的{111}面。可以预期,这种新型的Pt-Co催化剂有望用于质子交换膜燃料电池。

文献链接:https://doi.org/10.1039/D0NR02904A

4Nano Research: Pt3Ag合金波浪纳米线作为乙醇氧化反应的高效电催化剂

美国加州大学洛杉矶分校段镶锋教授和黄昱教授报告了通过一种方便的溶剂热过程中的粒子附着机制来合成Pt3Ag波浪状纳米线。透射显微镜研究和元素分析显示出高度呈波浪形的纳米线结构,平均直径为4.6±1.0 nm,并且形成了均匀的Pt3Ag合金。电催化研究表明,合金波浪形纳米线可作为EOR的高效电催化剂,具有28.0 mA/cm2的超高比活度和6.1 A/mg的质量活度,远远超过了商用Pt/碳样品(1.10 A/mg)。

文献链接:https://doi.org/10.1007/s12274-020-2754-4

5Angew:通过稳定乙氧基中间体将CO2电化学还原为乙烷

澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队使用某些模型化合物衍生的铜电催化剂,即碘化物衍生的铜(ID-Cu)和氧化物衍生的铜(OD-Cu)泡沫,研究了CO2转化为乙烷的途径。与OD-Cu相比,ID-Cu表现出明显更高的乙烷选择性和更有利的动力学。XAS和拉曼研究表明,涉及与氧结合的乙氧基(* OCH2CH3)中间体,经过选择性步骤可产生乙烷或乙醇。由于铜晶格中存在微量的碘,该中间体似乎在ID-Cu上具有更好的稳定性。因此,该研究提供了一种合理的策略来设计对除乙烯和乙醇以外的产品具有选择性的铜基催化剂。

文献链接:https://doi.org/10.1002/anie.202004846

6AM:稻壳直接转化为纳米结构的SiC/C用于CO2 RR

南洋理工大学楼雄文教授和武汉大学肖巍教授展示了一种用于植物生物质增值利用的一步熔融盐辅助电化学合成策略。通过使用CaCl2-NaCl熔融盐作为电解质,固体稻壳直接转化为SiC-纳米线/C(SiC-NW/C)复合材料。这种纳米结构的复合材料在不使用任何助催化剂或牺牲剂的情况下,对CO2光还原为CO的活性大大增强。熔融盐系统具有自溶能力,可溶解有害元素,因此无需任何精制步骤即可确保生物质利用的智能过程。该过程还可能在生物质的生产利用中实现可持续的碳循环。

文献链接:https://doi.org/10.1002/adma.202001560

7AEM:分层多元素纳米颗粒作为双功能催化剂,用于OERORR

美国马里兰大学胡良兵教授,李腾教授提出了一种简便的方法,用于合成分级的多元素双功能催化剂,以进行有效的氧气释放和还原反应。通过一步合成,将超小的IrPt合金纳米颗粒固定在尖晶石型FeCoNiOx混合纳米颗粒上,以生产独特的分级催化剂。具有多种活性元素,混合化学状态和高电活性表面积的纳米催化剂具有协同和平衡的吸附/解吸特性,使其成为高效的双功能催化剂。在相同的超电势下,聚元素纳米催化剂的质量活度(标准化为Ir或Pt)在OER中是Ir的28倍,在ORR中是Pt的7倍。高温处理还可以在分层纳米颗粒中实现Pt-金属键合,从而为持久的电催化提供了稳定的结构。这种高效且耐用的双功能氧电催化剂可以大大提高金属-空气电池的能源效率,并有可能在水电解,燃料电池等领域中使用。这种分层的多元素纳米颗粒设计为发现具有长寿命和成本效益的多功能催化其它多元素纳米材料打开了一扇门。

文献链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202001119

8AEM:石墨烯量子点基先进电极材料的设计、合成及其在电化学储能和电催化中的应用

加拿大滑铁卢大学陈忠伟院士,余爱萍教授和吉林师范大学冯明教授综述了GQD和基于GQD的材料在开发高性能电化学能量存储和催化系统中的重要性和巨大潜力。仔细研究本综述中讨论的基于GQD的材料在这些与能源相关的领域中的应用,发现仍然有许多工作要做,许多研究领域需要进一步发展。特别地,随着先进技术和表征的发展,研究人员将会发现GQD的新颖物理化学性质,从而赋予GQD优异的性能,并将其应用扩展到其它有前途的研究领域。因此,研究人员仍有很大的空间可以继续创新,并在能量存储和催化领域找到更多的潜在应用。总而言之,研究人员希望这一重要的总结和进展能够为与高性能电化学储能和电催化装置的创新和建设有关的研究提供一些建设性的建议和新见解。

文献链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202001275

9Chem. Rev.:包覆金属纳米颗粒在催化中的应用

加州大学河滨分校殷亚东教授对包覆金属纳米颗粒的合成和催化性能的最新进展的全面总结。这篇综述首先介绍了用于合成具有不同结构的金属纳米颗粒的合成策略,包括在无机氧化物和碳,多孔材料(沸石,金属有机骨架和共价有机骨架)以及有机胶囊(树枝状大分子和有机笼子)。然后讨论了包覆的金属纳米颗粒的优势,例如增强的稳定性和可回收性,改进的选择性,强大的金属-载体相互作用以及实现串联催化的能力,随后介绍了包覆的金属纳米颗粒在热催化,光催化和电催化等的应用。在这篇评论的结尾,研究人员讨论了与封装的金属纳米颗粒相关的一些挑战,并提供了对该领域未来发展的看法。

文献链接:https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemrev.0c00237

10Angew.:制备用于高效析氧反应的双原子铁催化剂:一种杂原子调节剂方法

日本产业技术综合研究所徐强教授等人设计并构建了独特的MOF,其结构上具有丰富的有序芳香环阵列,可以通过热处理转变为掺氮碳层。重要的是,基于这种平台材料,已开发出一种杂原子调制器方法来揭示所支持的金属团簇形式与金属原子的种类和数量之间的明确相关性。借助强大的XAFS分析和TEM成像以及理论计算,研究人员确定了负载的双原子铁稳定在碳层内的最佳金属氮部分中,证明了负载的铁二聚体(用作金属配合位点)可有效地催化析氧反应。这项工作提出的概念、方法和结果将为未来高活性USMC催化设计提供有价值的策略指导。

文献链接:https://doi.org/10.1002/anie.202007221

11Nano Lett. 碳化钛稳定的分子薄氮化物薄层作为纤维状可充电锌空气电池的高效双功能电催化剂

澳大利亚悉尼科技大学汪国秀教授和苏州大学耿凤霞教授等人成功地获得了一种非贵金属的三金属氮化物电催化剂,该催化剂既具有出色的OER表现,又具有优异的ORR电催化活性。使用设计的电催化剂作为空气正极和凝胶聚合物电解质的柔性纤维状锌空气电池可以输出创纪录的627 Wh kgzn-1的高能量密度。即使在严重的机械变形下,该电池也能够稳定地为包括LED灯,电致发光面板等在内的各种电子设备供电。这项工作的成功突出了催化剂结构的重要性,并为探索材料固有的催化反应性开辟了新的窗口。

文献链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.0c00717

本文由eric供稿。

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