浙大联合中科院上高院和丹麦技术大学最新Science: 具有原子级精度的催化活性界面操纵

nanoCJ 3年前 (2021-01-29) 2470浏览

【引言】

金属催化剂和载体之间的界面在异质催化中扮演着重要的角色。而在反应条件下测定异质催化剂的变化，对于机制理解来说也是非常关键的。在反应条件下，不仅金属纳米颗粒的形状被改变，他们与氧化物载体之间的相互作用也会被影响。

【成果简介】

浙江大学的王勇、中科院上海高研院的高嶷以及丹麦技术大学的Jakob B. Wagner、Thomas W. Hansen（共同通讯作者）合作利用球差校正（aberration-corrected）环境透射显微学的方法研究了低电子束剂量下金纳米颗粒和二氧化钛载体之间的界面状况。直接的原子尺度观测显示，在一氧化碳氧化过程中（总压力为几个毫巴，温度为500摄氏度），金纳米颗粒会旋转10度左右，并在一氧化碳被移除时又恢复到初始位置，同时也发现金纳米颗粒外延旋转和金-二氧化钛界面原子结构之间具有相关关系。DFT计算表明，金属纳米颗粒的旋转是由界面处吸附分子氧的覆盖变化所引起的。进一步地，利用可逆可控旋转，研究还通过改变气氛和温度实现了对活性金-二氧化钛界面的原位操纵。这些成果均表明在运行条件下实时设计催化界面是可行的。2021年01月29日，相关成果以题为“In situ manipulation of the active Au-TiO2 interface with atomic precision during CO oxidation”的文章在线发表在Science上。

【图文导读】

图1 金在二氧化钛表面转动的侧视视角