中科大&大连化物所 Science:揭示电子角动量对反应动力学的影响

【引言】

分子反应动力学是在微观层次上对化学反应过程进行动力学研究。发展至今，化学反应动力学的研究经历了从产物量子振动态分辨率到转动态分辨率的发展。然而，电子自旋-轨道作用在化学反应动力学中所扮演的角色依然是一个有趣且有待解决的问题。

【成果简介】

近期，中科大的王兴安和中科院大连化物所的杨学明、孙志刚（共同通讯作者）等人合作研究了具有分波共振的F+HD反应的动力学过程，并首次发现电子角动量对化学反应微分截面的影响。利用高分辨成像技术，研究人员在F + HD → HF + D反应中分波共振附近的微分截面中观察到了特殊的马蹄铁形图案。进一步地理论分析发现，这一特殊图案源自于F原子的电子角动量效应能够将单一的分波共振可以变成具有四重精细结构的分波共振，从而改变化学反应产物的角度分布。这一发现为“自旋-轨道相互作用影响反应动力学”提供了一个典型的案例。2021年02月26日，相关成果以题为“Quantum interference between spin-orbit split partial waves in the F + HD → HF + D reaction”的文章在线发表在Science上。

【图文导读】

图1 碰撞能为2.10 kcal/mol水平的F + HD → HF + D反应中的D-原子产物

图2 F + HD → HF + D反应的实验和理论DCSs分析比较

图3 HF产物通道的几率函数

图4 共振介导反应机制示意图

图5 HF通道的DCSs

文献链接：Quantum interference between spin-orbit split partial waves in the F + HD → HF + D reaction（Science, 2021, DOI: 10.1126/science.abf4205）

本文由材料人学术组NanoCJ供稿。

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