最新Science：单颗粒催化中的成像

木文韬 3年前 (2021-06-18) 7563浏览

【引言】

催化剂的整体反应性源于大量氧化物负载的金属纳米颗粒（NPs）的活性叠加，这些纳米颗粒的大小、形状和暴露面的类型各不相同。此外，每个NP的性质都是由其各个面及其界面的叠加产生的。在反应过程中，不同的金属NPs和小平面甚至可能对反应条件做出不同的反应，如通过重组、氧化、焦化或烧结等。所有这些影响都限制了结构-性能关系的有效性。采用电子显微镜、核磁共振、拉曼、红外和纳米红外、X射线散射和纳米层析、荧光和等离子体纳米光谱等方法研究了单催化剂颗粒的催化性能。该团队最近利用光发射电子显微镜（PEEM）对单个钯（Pd） NPs进行了研究，使用“成像动力学”方法，发现了一氧化碳（CO）氧化过程中金属-氧化物界面的长程传播效应。在这种方法中，单颗粒动力学测量是基于局部PEEM图像强度变化的反应。然而，由于PEEM的分辨率限制，Pd颗粒的单个面不能被分辨。

【成果简介】

今日，在奥地利维也纳技术大学G. Rupprechter教授团队等人带领下，应用原位场电子显微镜（FEM）观察了弯曲的铑晶体（半径为650 nn）的顶点，提供振荡催化氢气氧化的高空间（~2 nm）和时间分辨率（~2 ms），对各个晶面的吸附物种和反应面进行成像。以离子水为成像物质，用场离子显微镜对活性部位进行直接成像，分别监测了不同结构的纳米面的催化行为和它们之间的耦合程度。观察到有限的界面耦合、夹带、锁频和重构诱导的空间耦合的崩溃。实验结果验证了随时间变化的氧物种覆盖率和振荡频率的微动力学模型。相关成果以题为“Resolving multifrequential oscillations and nanoscale interfacet communication in single-particle catalysis”发表在了Science。

【图文导读】

图1 作为单个催化颗粒的弯曲Rh晶体的顶点