Nature Nanotechnology：逐层堆叠的异质外延范德华半导体超晶格
【背景介绍】
几十年来，半导体超晶格(SLs)作为现代电子学、光子学和显示技术中各种异质结器件的材料平台，是原子厚度范围内两种交替半导体的周期性分层结构。这种突出的SLs的例子可以用于具有高电子迁移率的晶体管的III-ⅴ族化合物半导体激光器(GaAs/AlGaAs和GaInAs/AlInAs)和量子级联激光器，用于发光二极管的GaN/AlGaN SLs和用于应变硅互补金属氧化物半导体的Si/Ge SLs。其中，组成半导体通过晶格匹配相干性在异质界面上“共价键合”，其中二维(2D)电荷载流子根据层间耦合强度的程度形成不同的量子阱(QW)结构。与此同时，范德瓦尔斯(vdW)半导体通常源于过渡金属二硫化物(TMDCs，MX2，其中M和X分别代表过渡金属离子和硫属元素离子)，自然会在无化学键的vdW间隙中产生单位单层(ML)内的固有2D限制。这种vdW半导体ML显示出不同的电子结构，因此它们有希望通过将各种结构精确地集成到SLs中来创造一种新的vdW QW结构。尽管对不同vdW ML的双层叠层进行了广泛的研究，以研究新类型的层间激发，例如层间激发和扭转角相关的强相关性，但对vdW ML的QW态了解较少，主要是因为它们不能通过精确的逐层膜合成获得。
近日，浦项科技大学的Moon-Ho Jo等人在Nature Nanotechnology上发表成果，题为“Heteroepitaxial van der Waals semiconductor superlattices”。报道了具有可编程堆叠周期的vdW SLs的原子逐层外延生长，该SLs由两种以上不同的TMDC MLs组成，例如MoS2、WS2和WSe2。通过金属-有机化学气相沉积在近平衡极限下使用动力学控制的vdW外延，实现了精确的逐层堆叠，没有层间原子混合，形成了可调谐的二维vdW电子系统。例如，通过利用相干二维vdW异质界面上的一系列第二类能带排列，证明了谷极化载流子激发——vdW ML半导体中最显著的电子特征之一——在光激发上与 (MoS2/WS2)n SLs中的堆叠数n成比例。
【图文导读】
图1. 单层堆叠的MoS2/WS2 SLs 异质外延
a. 从1到7层单层堆叠结构的横截面HAADF-STEM图像。
b. MoS2/WS2SLs横截面HAADF-STEM图像。
示意图(左)和亮场STEM图像(右)，以及相干SL堆栈(c)和非相干堆栈(d)的相应原子模型模拟。
e. SLs的原子晶面图解。
f. 9层堆叠的MoS2/WS2SLs的2D GI-WAXD图。
g,h. MoS2/WS2 SLs和9层MoS2沿qz (g)和qxy (h)方向的1D线切割图。
图2. 周期可调的vdW SLs的设计异质外延
a-e. 横截面的HAADF-STEM图。 a. MoS2/WS2 SLs7层；b. MoS2/WS2 SLs 8层; c. WSe2/WS2 SLs 6层；d. WSe2/MoS2/WS2三层；e. WSe2/graphene/WS2 3层。
图3. WSe2/WS2/MoS2三层面内晶体织构的异质外延演化
a-c. 金属有机源原子的热力学能量图以及单层堆叠的外延生长模型a: 第一次MoS2；b:第二层WS2；c. 第三层WSe2。
d-f. c-蓝宝石上部分覆盖和完全覆盖的MoS2单层，在MoS2上的WSe2单层(e), 在WS2/MoS2上的WSe2 (f)的一系列原子力显微镜图像和沿虚线的高度分布。
g-k. 带有相应原子模型的面内HAADF-STEM图像：（g）在AA’叠层区域的WS2/MoS2双层；（h）AC堆栈；（i）非相干堆栈；（j）在AA′和AC畴之间的界面处；（k）AA’和AA’结构域。
图4. II型二硫化钼/二硫化钨单晶体中的谷极化层间激发
a. 从一系列(MoS2/WS2)nSLs(顶部)以及MoS2MLs和WS2 MLs(底部)收集的光学吸收光谱。
b,c. 真实空间(b)和动量空间(c)中用光学CD激发谷偏振的图解。
d. 在77 K下从一系列(MoS2/WS2)nSLs获得的时间分辨CD响应。
小结
本文报道了用逐层异质外延方法生长周期可调的vdW半导体SLs。验证了SLs中vdW异质界面上的相干原子堆积顺序。这种相干vdW空间光调制器展示了一套新的可调谐2D电子系统，为研究各种固态现象提供了挑战性的机会，以实现未探索的特性和功能。通过外延生长SLs的designer vdW，可以作为一种新型QW态的可扩展平台，具有独特的vdW接口。
本文由纳米小白供稿。
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