国产期刊：InfoMat、National Science Review、Nano-Micro Letters、Nano Research工作一览

InfoMat：Co原子掺杂调节二维多孔Ni/Ni3N纳米片的电子结构以促进碱性水分解

界面工程是提高纯相催化剂双功能电催化性能的有力手段。虽然有望进一步优化异质结的电子构型，以促进氢/氧演化反应(HER/OER)的反应动力学，但仍是一个挑战。近日，郑州大学张佳楠等人提出了一种新的原位杂化异质结策略，利用部分Co取代的Ni沸石咪唑骨架（CoNi-ZIF）纳米片在NH₃气氛下的热解，制备了一种二维（2D）多孔Co掺杂Ni/Ni₃N异质结构纳米片（Co-Ni/Ni₃N）。实验和理论研究表明，杂化异质结构可以显示出调节的电子态和降移的d带中心并优化了反应中间体的吸附能，从而降低了热力学能垒，加速了催化动力学。得益于优化的电子构型、多层空心纳米片状结构和丰富的掺杂异质结，Co-Ni/Ni₃N复合异质结催化剂在10 mA cm^-2的碱性条件下，对HER（60 mV）和OER（322 mV）均表现出高催化活性，分别比纯Ni₃N低105 mV和47 mV。Co-Ni /Ni3N的电化学活性表面积是Ni₃N的2倍。此外，耦合实用水电解槽只需1.575 V的低电压，即可获得10 mA cm^-2的电流密度，并且可以由1.5 V的电池来驱动。本工作为利用碱性水裂解界面效应的电子调制合理地建立混合界面提供了界面工程指导。相关研究以“Regulating electronic structure of two-dimensional porous Ni/Ni₃N nanosheets architecture by Co atomic incorporation boosts alkaline water splitting”为题目，发表在InfoMat上。DOI: 10.1002/inf2.12251

图1 二维多孔Co-Ni /Ni₃N纳米片结构的合成过程示意图

InfoMat：从预引晶策略研究单层二硒化钨全膜的高性能电子学和光电子学

二硒化钨(WSe₂)在电子学、光电子学和新兴激子物理方面具有非凡的电子性能。单层WSe₂薄膜的合成是器件阵列和集成电路的前沿。热化学气相沉积(CVD)方法制备单层WSe₂薄膜，其成核机理尚不清楚。在这里，济南大学Jinbo Pang、Hong Liu等人报告了一种早期精细调节核密度的预引晶策略，并在化学气相沉积生长后实现完全覆盖膜。其基本机制是预晶氧化钨纳米粒子的非均相成核。首先，优化了前驱体浓度。此外，研究确认了该方法的优越性，并与三种基质预处理方法进行了比较，包括不处理、有机溶剂超声处理和氧等离子体处理。最终，高质量合成的WSe₂单层膜在场效应晶体管和光电探测器中表现出了出色的器件性能。研究从成核和生长数据中提取了热力学活化能。研究结果可能会对WSe₂、其他二维材料的均质单层膜的晶圆级生产和它们的异质结构有一定的指导意义。相关研究以“High-performance electronics and optoelectronics of monolayer tungsten diselenide full film from pre-seeding strategy”为题目，发表在InfoMat上。DOI: 10.1002/inf2.12259

图2 在基材上浸涂氧化钨的预引晶策略

Nano‑Micro Lett.：掺杂剂可调谐超薄透明导电氧化物用于高效能量转换装置

超薄膜基透明导电氧化物高效能量转换器件对具有广泛工作功能(WF)可调的TCOs提出了更高的要求。然而，由于电阻的快速增加，薄膜厚度在50 nm以下受到限制；此外，将掺杂剂引入TCOs中，如氧化铟锡(ITO)，以降低电阻，由于两个量之间的权衡，降低了透明度。在这里，韩国高丽大学Tae Geun Kim等人演示了掺杂剂可调谐超薄(≤50 nm) TCOs通过电场驱动金属注入(m-TCOs；m=Ni, Ag，Cu)，而不掺杂杂质，从而保证了它们固有的电学和光学性质。m-TCOs表现出广泛的WF变化(0.97 eV)，在紫外到可见光范围内的高透过率(365 nm时为89-93%)，以及低的薄片电阻(30-60 eV)Ω cm⁻²)。实验和理论分析表明，间隙金属原子主要影响WF的变化，而对光学透明度没有明显的损失。该m-ITO被用作有机发光二极管(LED)、无机UV LED和有机光伏的阳极或阴极电极。这些结果验证了提出的m-TCOs能够超越传统TCOs的限制，实现有效的载流子传输和光提取。相关研究以“Dopant‑Tunable Ultrathin Transparent Conductive Oxides for Efficient Energy Conversion Devices”为题目，发表在Nano‑Micro Lett.上。DOI: 10.1007/s40820‑021‑00735‑y

图3 金属掺杂TCOs表面

Nano‑Micro Lett.：碳量子点的可见和近红外双模式余辉及其在机密信息读取中的应用

近红外(NIR)，特别是含NIR的双/多模余辉，在许多领域都有很好的应用前景，但实现材料的近红外特性仍然是一个巨大的挑战。在此，郑州大学Yike Li联合江南大学Kai Jiang、Hengwei Lin等人报道了一种简单的方法，通过原位包埋o-CDs(由邻苯二胺制备)到三聚氰尿酸(CA)基质(o-CDs@CA)，制备绿色和近红外双模碳量子点(CDs)余辉材料。进一步研究表明，o-CDs@CA的绿色余辉和近红外余辉分别来源于o-CDs的热激活延迟荧光(TADF)和室温磷光(RTP)。此外，o-CDs和CA之间的共价键的形成，以及o-CDs三重态的多重固定和刚性效应的存在，被证实是激活观测到的双模余辉的关键。o-CDs@CA的近红外RTP由于寿命较短且对人类视觉不敏感，直接观测时完全被绿色TADF覆盖。然而，如果使用光学滤光片(截止波长为600 nm)， NIR RTP信号很容易被捕获。利用这些独特的特性，o-CDs@CA在防伪和信息加密方面的应用得到了很好的证明，具有很强的保密性。最后，该方法也适用于其它类型的CDs，以实现或提高其余辉性能。相关研究以“Green and Near‑Infrared Dual‑Mode Afterglow of Carbon Dots and Their Applications for Confidential Information Readout”为题目 ，发表在Nano‑Micro Lett.上。DOI:10.1007/s40820-021-00718-z

图4 o-CDs@CA合成的示意图、结构以及在日光下，365 nm紫外线照射下的图像

Nano Research：自模板生成双金属-有机骨架纳米砖作为高效水氧化的预催化剂

单晶金属有机骨架(MOF)的二维空心纳米结构的制备是一项具有挑战性的任务。在此，香港城市大学的Jian Lu、Yang Yang Li等人报道了双晶型 MOF纳米砖是一个准中空的二维结构，具有多金属节点和可替换的有机配体，通过通用的一锅方法均匀而牢固地生长在导电泡沫镍上。类孪晶MOF纳米砖的形成过程主要包括富铁MOF层的选择性外延生长和预先形成的富镍MOFs的同时溶解，这些都可以归因于一种特殊的自模板机制。双晶型MOF纳米砖阵列具有极好的结构优势，具有高度暴露的活性位点、卓越的导电性和层次性的孔隙度，使这种材料能够有效地进行电催化。以在泡沫镍上生长的NiFe-MOFs为例，合成的类双金属纳米砖阵列可以直接作为三维集成电极用于1 M KOH中的高性能水氧化，具有低过电位、快速反应动力学(28.5 mV·dec⁻¹)，稳定性极佳。有趣的是，不稳定的NiFe-MOF被用作氧析反应(OER)的前催化剂，单晶NiFe-MOF前驱体可以在OER过程中原位拓扑化学调控成多孔和低晶NiFeOx纳米片。这项工作扩展了中空策略，以制造中空的MOFs二维结构，并强调其在高级电催化中的直接应用。相关研究以“Self-templated formation of twin-like metal–organic framework nanobricks as pre-catalysts for efficient water oxidation”为题目，发表在Nano Research上。DOI: 10.1007/s12274-021-3885-y

图5 类孪晶NiFe-MOF纳米砖/NF阵列的微观结构表征

Nano Research：Ru修饰、钴基纳米粒子封装多孔N掺杂碳多面体作为长寿命Li-O2电池的阴极催化剂

锂(Li)-O₂电池因其超高的理论能量密度而引起了全世界的关注。然而，由于锂氧电池极化严重、循环寿命较低、Li₂O₂分解不可逆等原因，现阶段锂氧电池的大规模应用前景渺茫。青岛科技大学的Ziyang Guo、Lei Wang等人探索了一种简单的方法，通过热解含有钌基配体的Co/Zn基沸石咪唑框架(ZIFs)，制备高度分散的钴基纳米颗粒，包覆多孔N掺杂碳多面体(LRu@HDCo-NC)。即使是非常少量的Ru引入(1.8%)，LRu@HDCo-NC仍表现出优越的析氧反应/氧还原反应(OER/ORR)的性能，并抑制了锂氧电池的副反应，这是由于锂氧电池具有丰富的孔隙、丰富的表面N杂原子和Zn挥发诱导的高度分散的金属基位点，以及由ZIFs衍生的导电/稳定碳骨架。LRu@HDCo-NC负极应用于Li-O₂电池时，具有较高的放电容量15973 mAh·g⁻¹在200 mA·g⁻¹，良好的容量保持率(12,362 mAh·g⁻¹在500 mA·g⁻¹)和优异的稳定性，低电压极化< 2.3 V下，在500 mA·g⁻¹截止容量为1000 mAh·g⁻¹。更重要的是，一系列的非原位和原位表征技术揭示了LRu@HDCo-NC阴极可以有效地促进Li-O₂电池中的可逆反应。相关研究以“The highly dispersed Co-based nanoparticles encapsulated into porous N-doping carbon polyhedral with the low content of Ru modification as a promising cathode catalyst for long-life Li-O₂ batteries”为题目，发表在Nano Research上。DOI: 10.1007/s12274-021-3938-2

图6  LRu@HDCo-NC的合成示意图及表征

NSR：合理设计钙钛矿异质结构晶体用于光电检测

偏振光电检测是光学应用的核心，并已成功地在二维(2D)材料的光电探测器中演示，如层状混合钙钛矿; 然而，在这样的光电探测器中实现高极化灵敏度仍然是极具挑战性的。中科院福建物质结构研究所罗军华等人通过“异质结构筑”策略，设计并生长了一类新型的二维/三维单晶杂化钙钛矿异质结(4-AMP)(MA)₂Pb₃Br₁₀/MAPbBr₃(MA = 甲胺; 4-AMP = 4-氨甲基哌啶)，并首次将这一材料体系应用于偏振光电探测的研究。据报道，这种高极化选择性已经超过了所有报道的钙钛矿基器件，与传统的无机异质结构光电探测器相当，甚至更好。进一步的研究表明，在结处形成的内建电场可以在空间上将光生电子与空穴分离，降低它们的复合率，从而提高极化敏感光探测性能。这项工作为偏振敏感材料提供了新的来源，并为新型光电器件的设计提供了新的思路。相关研究以“Rational design of high-quality 2D/3D perovskite heterostructure crystals for record-performance polarization-sensitive photodetection”为题目，发表在NSR上。DOI: 10.1093/nsr/nwab044

图7 异质结构偏振光电探测器器件性能

NSR：受鱼群效应启发的自聚集、自清洁的太阳能水盐分离器件

彻底分离水和溶质是水处理的最终目标，最大限度地实现资源的循环利用。然而，商业化的方法，如蒸发结晶器消耗大量的电力和显著的碳足迹，导致呼吁替代节能和环保战略。在这里，受到鱼群游动的启发，南京大学朱嘉等人展示了一个由膨胀聚苯乙烯(EPS)-核/氧化石墨烯(GO)-壳粒子自组装的集体系统，该系统能够在阳光下实现自主、高效和完全的溶质分离。通过利用表面张力，这些量身定制的粒子自然聚集在一起，并结合成一个系统，共同协调地发挥作用，在均匀饱和的盐水中连续地成核、生长和输出盐晶体，完成溶质分离。该系统在1个标准太阳条件下，太阳能蒸汽转换效率可达90%以上，产盐率可达0.39 kg m^-2 h^-1。与商业化方法相比，处理1吨饱和盐水可减少约50公斤的碳足迹。相关研究以“A scalable fish-school inspired self-assembled particle system for solar-powered water-solute separation”为题目，发表在NSR上。DOI: 10.1093/nsr/nwab065

图8 自聚集、自清洁的太阳能水盐分离器件

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本文由Junas供稿。

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