清华大学Nat. Mater:扭曲单层-多层石墨烯中的多米诺式堆叠顺序转换


一、【导读】

具有小扭曲角的多层石墨烯的特殊物理性质引起了越来越多的关注。多层石墨烯中微小的旋转失调将产生比石墨烯固有晶格常数更长周期的莫尔超晶格结构。对于这种长周期的莫尔超晶格结构,层间相互作用能和面内弹性能之间的相互作用可以导致原子重构。近期实验表明,重构可以显著地改变扭曲石墨烯的电子结构,导致二次狄拉克带的出现以及其他有趣的行为。原子级重构广泛应用于小扭曲角二维范德华结构。这种不寻常行为,会产生许多新奇的物理现象,包括强电子关联、自发铁磁性和拓扑保护态。然而,原子级重构,通常自发地发生,仅表现出单一的稳定状态。

二、【成果掠影】

近日,清华大学李群仰教授、冯西桥教授与马天宝副教授合作,首次报道利用导电原子力显微镜观察小角度扭转单-多层石墨烯中同时存在两种亚稳重构状态,并发展了一套通过施加力学扰动实现两种重构状态之间可逆转变的堆垛操控策略。研究证明了,这两个重构状态可以可逆地切换,并且切换可以以一种不寻常的多米诺骨牌方式自发传播。借助晶格分辨的导电原子力显微镜成像和原子模拟,确定了应变孤子网络的详细结构,并将相关传播拓展机制,归因于孤子之间的强机械耦合。这种双稳态的精细结构,对于理解微小扭曲的范德瓦尔斯结构独特性质,是至关重要的,而其开关机制为调控其堆叠态提供了一种可行的方法。研究成果以题为“Domino-like stacking order switching in twisted monolayer-multilayer graphene”发表在知名期刊Nature Materials上。

三、【核心创新点】

√ 研究者证明了这两个重建态能可逆地转换,并且这种转换能以一种独特的多米诺骨牌式的方式自发传播。借助晶格分辨导电原子力显微镜成像和原子模拟,研究者确定了应变孤子网络的详细结构,并将其传播机制归因于孤子之间的强机械耦合。

√ 双稳态的精细结构对于理解具有微小扭曲的范德华结构的独特性质是至关重要的,而开关机制为操纵其堆积态提供了一种可行的手段。

四、【数据概览】

图1 可逆的堆叠顺序在扭曲的单层-多层石墨烯中切换 © 2022 Springer Nature

(a)c-AFM装置示意图,导电尖端扫描沉积在伯纳尔堆积的低扭转角多层石墨烯(ML)上的单层(1L)石墨烯。

(b)典型样品的堆叠顺序切换示意图。

(c)在不同的正常载荷下切换的成功率。

(d)正常负载为35.4 nN时,状态O切换到状态Ō和状态Ō切换到状态O的成功率。

(e)在重复切换过程中获得的一系列电流图像。

图2 堆叠顺序切换的可能路径分析 © 2022 Springer Nature

(a-b)状态O和状态Ō的典型电流图像。

(c)根据(b)中的电流图像计算得出的ABA垛(B')结构域、ABC垛(R')域、DW-A、DW-B和DW-C(状态Ō)的归一化电导率。

(d)状态O具有简单剪切孤子网络(左)和状态Ō具有三种不同应变状态:剪切-压缩、剪切-拉伸和增强剪切(右)。

(e)最高石墨烯层的可能的滑动方向(由黑色箭头标记),以实现从ABA堆叠到ABC堆叠以及从ABC堆叠到ABA堆叠的堆叠顺序。

(f)四种类型孤子结构的原子构型示意图:剪切、剪切和压缩、剪切和拉伸以及增强剪切。

图3 MD模拟和基于DFTACQ模型计算 © 2022 Springer Nature

(a)扭曲的单层双层石墨烯系统组成的MD模拟模型的侧视图。

(b)基于MD模拟,将原子结构从O态线性插值到Ō态时,总能量的变化。

(c)从基于DFT的ACQ模型计算中获得的ABA堆叠和ABC堆叠域的平均电导率以及四种类型的DW(即增强型剪切、剪切-拉伸、剪切-压缩和剪切)。

(d)使用ACQ模型计算状态O和状态Ō的电导率图。

图4 堆叠顺序切换的开关和拓展 © 2022 Springer Nature

(a)图中显示了检验堆叠顺序交换传播过程的实验过程。

(b)在堆叠顺序切换之前获得的大规模电流图像。

(c)区域i的堆叠顺序切换前后的电流图像。

(d)(b)区域中切换后得到的大规模电流图像。

(e)用一个额外的闭环孤子切换样品的实验过程示意图。

(f)同时存在两种重建状态的样本的电流图像。

五、【成果启示】

在扭曲的单层-多层石墨烯中,研究发现反向堆叠顺序和不同应变孤子网络的双稳堆叠态。研究发现网络中的孤子是强耦合的,使得单个孤子上的局部机械扰动,可以自发地以类似多米诺骨牌的方式传播,从而切换整个网络。通过引入拓扑缺陷,可以局部限制开关,以人为地重塑或调控双稳堆叠态的模式,这为研究复杂扭曲范德华结构的丰富物理性质,提供了一个很有前途的平台。

文献链接:Domino-like stacking order switching in twisted monolayer–multilayer graphene (Nat. Mater. 2022, DOI: 10.1038/s41563-022-01232-2)

本文由大兵哥供稿。

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