量子点大牛Victor I. Klimov最新Nature Photonics：磁性掺杂量子点的高效光电发射

小艺 2年前 (2022-05-19) 2389浏览

一、【导读】

传统的光电发射机制基于光电效应：在光电发射中，电子在与光相互作用时从材料中射出，由于光子的能量转移到束缚电子上，束缚电子在材料外被提升为更高能量的非束缚态。然而，通常情况下，发射的电子通量只是入射光子通量的一小部分，千分之一或更少，这是非常低效的。另一个限制是需要高能紫外线甚至X射线光子来克服电子与材料的强键合。因此，这样的光子很难产生。此外，它们在太阳光谱中比较稀疏，这限制了传统光电发射在太阳光化学中的效用。将磁性离子结合到胶体量子点中，使它们能够将光转换为自由电子流，有助于克服传统光电效应的缺陷，在氧化还原光化学、光电倍增管、加速器和自由电子激光器等方面具有巨大的应用前景。

二、【成果掠影】

近日，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室科学家Victor I. Klimov团队展示了一种“自旋交换俄歇式”光电发射机制，通过将锰添加到特殊尺寸的量子点中来快速推动能量从锰离子到量子点电子，最终使电子达到“自由”未结合的状态，有助于克服传统光电效应的缺陷。在锰掺杂的CdSe溶剂化电子胶体量子点中，两步俄歇上转换可在可见光脉冲的激发下实现高效的光电子发射。这种效应是通过从激发的锰离子到本征胶体量子点激子的极快的亚皮秒俄歇式能量转移实现的。由于该过程的速度超过了带内冷却的速度，因此由第一个俄歇激发步骤产生的高能“热”电子可以通过锰离子到胶体量子点的能量转移步骤有效地进一步提升到外部“真空”状态。这种胶体量子点电离途径利用了与自旋交换俄歇过程相关的异常大的上坡能量增益率，并导致超过3%的光电发射效率，比未掺杂的胶体量子点高几个数量级。利用这种现象可以实现溶剂化电子的高产率（>3%的内部量子效率），这使得它在可见光驱动的氧化还原光化学中具有相当大的用途。该论文以“High-efficiency photoemission from magnetically doped quantum dots driven by multi-step spin-exchange Auger ionization”为题发表在知名期刊Nature Photonics上。