UCSD徐升最新Nature：具有有效载流子动力学的钙钛矿超晶格

一、【导读】

与其三维（3D）对应物比较，低维金属卤化物钙钛矿（二维（2D）和准二维，B₂A_n-1M_nX_3n+1，B = R-NH³⁺，A = HC(NH₂)₂⁺，Cs⁺；M = Pb²⁺， Sn²⁺；X = Cl，Br，I）具有具有周期性无机-有机结构，从而显示出良好的稳定性和无滞后的电气性能。然而，由于多晶体中存在晶界和随机取向的量子阱，其独特的多量子阱结构限制了器件的效率。在单晶中，载流子通过厚度方向的传输受到层状绝缘有机隔绝层的阻碍。此外，有机隔绝层的强量子约束限制了自由载流子的产生和输运。此外，虽然无铅金属卤化物钙钛矿已经被开发，但其器件性能受到低结晶度和结构不稳定性的限制。

二、【成果掠影】

近日，加州大学圣地亚哥分校徐升教授团队在知名期刊Nature上以题为“Perovskite superlattices with efficient carrier dynamics”发表了钙钛矿超晶格领域的重大进展。研究团队通过化学外延法制备了一种低维金属卤化物钙钛矿BA₂MA_n−1Sn_nI_3n+1（BA，丁基铵；MA，甲基铵；n = 1，3， 5）超晶格。无机板垂直于基底排列，并以平行于衬底的纵横交错的2D网络互连，从而在三维空间中实现高效的载流子传输。晶格失配基底压缩有机隔绝层，大大削弱了量子限制。制备的超晶格太阳能电池的性能已在准稳态下得到验证，显示出稳定的12.36%光电转换效率。此外，带内激子弛豫过程可能产生异常高的V_OC。

三、【论文掠影】

图一、BA₂SnI₄超晶格的结构表征

图二、BA₂SnI₄超晶格的载流子传输性能

图三、BA₂Ma_n-1Sn_nI_3n+1超晶格的应变性能

图四、Bi³⁺合金超晶格的光伏性能研究

图五、Bi³⁺合金超晶格热电子的动力学分析

五、【前景展望】

综上，除了本文讨论的独特的映射放松机制外，高V_OC也可能还可以使用其他载流子传输过程，例如平行子单元之间的叠加原理、子带吸收、原子尺度结构中的多重激子产生和离子扩散。然而这都需要进一步的研究以完全了解这一现象。通过优化电极图案的设计、顶部电极的电阻率和ETL/孔传输层的带对齐方式，可以继续改进设备性能。

文献链接：Perovskite superlattices with efficient carrier dynamics (Nature, 2022, 608, 317-323)