哥伦比亚大学Nat. Photonics：原子层状半导体中的紧凑相位匹配和波导非线性光学

一、【导读】

非线性频率转换为产生新颜色和光量子态提供了必要的工具。二维过渡金属二硫化物（TMD）具有巨大的非线性极化率，并且由于其深度亚波长厚度，它们为片上非线性频率转换和光放大提供了独特的平台，与不透明材料相比，它们的半导体特性使TMD在应用中具有优异的性能。此外，3R-堆叠过渡金属二硫属元素化物晶体具有反转对称性破缺的对准层，代表了以最小的空间占用率提高非线性光学增益的理想候选者。

二、【成果掠影】

近日，美国哥伦比亚大学P. James Schuck教授、D. N. Basov教授与意大利米兰理工大学Giulio Cerullo教授等人联合报道了3R-MoS₂沿正常和异常方向的二阶非线性过程。沿着常轴，通过测量厚度相关的二次谐波产生，研究人员首次测量了3R-MoS₂二次谐波产生相干长度，并记录了范德瓦尔斯材料的非线性光学增强，比单层强10000倍。研究发现，3R-MoS₂表现出与铌酸锂相似的转换效率，但传播长度缩短了100倍。此外，沿着非常轴，在波导几何结构中，实现了3R-MoS₂广泛可调谐二次谐波产生，揭示了这种结构材料的相干长度。对全折射率光谱进行了表征，并通过近场纳米成像，对其双折射进行了量化。这一研究结果突出了3R-堆叠过渡金属二硫属元素化物，在集成光子学中的潜力，为设计高效的片上非线性光学器件，提供了关键参数，包括周期性极化结构、光学参量振荡器和放大器以及量子电路。相关研究成果以题为“Towards compact phase-matched and waveguided nonlinear optics in atomically layered semiconductors”发表在知名期刊Nature Photonics上。

三、【核心创新点】

1、首次测量了3R-MoS₂二次谐波产生相干长度，并记录了范德瓦尔斯材料的非线性光学增强，超过单层值四个数量级以上。

2、3R-MoS₂表现出与LiNbO₃相似的转换效率，但传播长度缩短两个数量级。

3、在波导几何结构中，沿着非常轴实现了3R-MoS₂广泛可调谐二次谐波产生，揭示了这种结构材料的相干长度。

四、【论文掠影】

图一、3R-MoS₂的二次谐波（SHG）和差频辐射（DFG）© 2022 Springer Nature

（a）透射显微镜原理图。

（b）二次谐波与基波波长的关系。

（c）代表性3R-MOS₂薄片的AFM图像。

（d）标记区域的AFM表征。

（e）1.63 eV时归一化的SHG图。

（f）2.16 eV时归一化的DFG图。

图二、平面内SHG相干长度 © 2022 Springer Nature

（a）计算出的泵传输率（黑色）和相位不匹配曲线（红色）与3R-MOS₂厚度的关系。

（b）单层3R-MOS₂的厚度与SHG增强的关系。

（c）体3R-MoS₂的折射率的实部和虚部。

（d）在4.2 nm厚的3R-MOS₂上测量的SHG激发光谱，恒定泵功率为1.35 mW，可调FW（0.78–1.55 eV）。

图三、3R-MOS₂的波导SHG © 2022 Springer Nature

（a）边缘耦合在反射几何形状中的示意图。

（b）收集到的FW和SH输出强度与输入极化的函数关系。

（c）作为波导的AFM图的薄片图示。

（d）边缘耦合在FW = 1,020 nm处的图像和不同波长的宽SH边缘。

图四、波导几何中的面外SHG相干长度 © 2022 Springer Nature

（a）边缘耦合在反射几何形状中的示意图。

（b）收集的FW和SH输出强度与输入极化的函数关系。

（c）输出边缘的放大视图。

（d）输出边缘处的FW/SH强度图作为激发点坐标的函数。

（e）归一化SH强度作为L_C的函数。

图五、WMs在3R-MoS₂中的分散 © 2022 Springer Nature

（a）近场实验的示意图（左）和在TMD波导（右）中的光栅耦合SHG的概念。

（b-c）在h = 215 nm的薄片上，利用激发波长λ = 760 nm和λ = 1520 nm得到的近场振幅s_n图。

（d-e）激发波长为λ = 760 nm和λ = 1520 nm时TE_y和TM_x模的波矢k的厚度依赖性。

（f）h = 215nm的各向异性WM色散，采用与d和e相同的矩阵形式。

五、【前景展望】

综上所述，研究人员已经完全表征了3R-MoS₂（一种自然非中心对称层状材料）的二阶非线性频率转换，它是沿面内和面外方向传播长度的函数。平面内倍频由远场法向入射产生，而平面外倍频由波导几何结构中的边缘耦合产生。报告的平面内和平面外SH相干长度，在TMD中实现了非线性转换效率的记录值，超过单层值四个数量级以上。对于非线性集成光子学，研究人员对3R-MoS₂平板中波导SHG的演示保证了与LiNbO₃相同的转换效率，但在电信波长下传播长度短两个数量级。此外，vdW半导体中的波导实现了自顶向下的制造兼容性和与基于硅的平台的直接集成。这些结果通过转移矩阵计算完全证实，包括多层干扰效应和相匹配约束。

文献链接：Towards compact phase-matched and waveguided nonlinear optics in atomically layered semiconductors (Nature Photonics 2022, DOI: 10.1038/s41566-022-01053-4)