Nature Energy: 萜烯绿色溶剂助力高性能有机电子

famous程 1年前 (2022-12-26) 2213浏览

【导读】

加快有机电子器件向可再生材料和可持续工艺的转变，对于发展绿色循环经济至关重要。目前，加工制造高性能的有机电子器件涉及大量有毒的石油化工溶剂，碳排放量巨大。特别是卤化溶剂的碳排放，除了毒理学危害外，对人类生命健康安全和环境构成严重风险，使得基于溶液制造的有机电子设备的规模化生产具有不可持续性。尽管人们一直在尝试寻找绿色的替代溶剂，但如何同时平衡好溶剂的溶解匹配度、材料形貌和电荷传输性能之间的关系，始终是领域的研究难点。

【成果掠影】

基于以上研究背景，沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学Derya Baran教授（通讯作者）等人展示了从可再生原料中获得绿色萜烯溶剂，来取代不可再生的环境有害溶剂，并将其用于生产高性能有机光伏（OPVs）、发光二极管（OLEDs）和场效应晶体管（OFETs）等有机电子器件。相关研究成果以“High-performing organic electronics using terpene green solvents from renewable feedstocks”为题发表在Nature Energy期刊上。

【核心创新点】

1.确定了各种溶剂体系，并研究了最佳电荷传输所需的有效成膜和干燥机制。

2、作为一种绿色溶剂，萜烯为OPV、OLED、OFET等各种高效稳定、大面积的有机电子器件开辟了独特的适用途径。

【数据概览】

图1. 有机半导体溶剂的毒性和碳足迹。© 2022 Springer Nature

（a）通过碳循环路径降低有机电子器件CO2排放的示意图。

（b）有机电子器件常用溶剂与萜烯绿色溶剂的口服毒性及沸点对比。

（c）由不同生命周期评估研究和Ecoinvent生命周期评估数据库获得的全球变暖趋势。

（d）溶剂口服毒性与OPV器件能量转换效率的关系。

（e）绿色溶剂口服毒性与其制备的OLED器件电流效率的关系。

（f）绿色溶剂口服毒性与其制备的OFET器件迁移率的关系。

图2. HSP驱动的油墨配方及成膜机制。© 2022 Springer Nature

（a）高性能OPV材料Hansen溶解度球体的三维表示，PM6（绿色球体）和BTP-eC9（粉红色球体）。

（b）各萜烯基配方中PM6溶解度与共溶剂含量的关系。

（c）表示有机光伏二元溶剂组成Hansen溶解度和体异质结形成的四个阶段的图表。

（d）各溶剂组分的溶解亲和力与沸点的关系。

（e）TGA蒸发曲线，表示每个基于萜烯配方的10 μl液滴随时间的剩余质量。

（f）原位吸收峰强度与PM6（625 nm）和BTP-eC9（830 nm）区域形成时间的关系。

（g）归一化的峰值形成速度与相对时间的关系。

图3. 萜烯配方的光伏性能。© 2022 Springer Nature

（a）器件结构示意图：ITO（浅蓝色）/PEDOT:PSS（深蓝色）/ PM6:BTP:eC9（粉色）/PDINO（黄色）/银（灰色）。

（b，c）正常结构下器件JV曲线（b）和EQE曲线（c）的比较。

（d）不同萜烯配方的光强与Voc的半对数图。

（e）光强对Jsc的对数图。

（f）用不同萜烯基配方制备的纯空穴和纯电子器件的电子（µe）和空穴（µh）迁移率比较。

图4. 形貌表征。© 2022 Springer Nature

（a，b）不同萜烯配方和CF:DIO制备薄膜的AFM高度图像（a）和二维 GIWAXS图像（b）。

（c，d）IP（c）方向和OOP（d）方向对应的GIWAXS曲线。

（e）通过OOP和IP方向上的峰面积比较各萜烯基配方的给体和受体结晶度。

图5.萜烯使用的通用性和可扩展性。© 2022 Springer Nature

（a）由1-5个单电池（2.4 cm2）组成的总面积为12 cm2的PM6:BTP-eC9大面积器件模块的JV曲线。

（b）PM6:BTP-eC9大面积器件的户外稳定性。

（c）基于最先进共混物OPV器件的JV曲线。

（d）分子结构和Eu基油墨制备的聚合物OLED图像。

（e）不同溶剂制备超黄器件的JV和亮度曲线。

（f）超黄OLED器件的电流效率与电流密度。

（g, h）CF和Eu油墨制备的O-IDTBR型OFET器件的输出曲线（g）和传输曲线（h）。

（i）CF和Eu制备的器件在线性和饱和状态下的迁移率比较。

【成果启示】

本研究中，提出了利用可再生生物来源的萜烯溶剂，作为几类有机电子器件的卤化溶剂绿色替代品。通过溶剂配方体系的优化以及成膜机制的探索，实现了有机电子器件的高性能，并且溶剂配方策略是通用可扩展的，适用于OPV、OLED和OFET中的各种聚合物材料。这些发现为减少碳排放以及发展健康绿色的有机电子制造工艺提供了重要的研究和借鉴意义。

原文详情： Corzo, D., Rosas-Villalva, D., C, A. et al. High-performing organic electronics using terpene green solvents from renewable feedstocks. Nat Energy (2022). https://doi.org/10.1038/s41560-022-01167-7。

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