潘锋&汪林望AEM：机器学习助力锂金属负极生长机制研究

赛恩斯 1年前 (2022-12-28) 3053浏览

一、【导读】

锂离子电池由于其高能量密度，在电动汽车和大规模储能等领域获得了广泛的应用。为了进一步提高电池的比能量密度，锂金属负极可以提供低的电极电位与高理论比容量，因此被认为是下一代负极材料的理想选择之一。然而，枝晶生长和循环过程中明显的体积变化等问题严重阻碍了锂金属负极的发展。在实际工作情况下，锂金属负极的枝晶生长问题不仅会降低电池的库伦效率，并可能带来严重的安全隐患。枝晶生长到一定长度后，会刺穿隔膜并接触到正极，从而导致短路，极易引发火灾等严重安全事故。

二、【成果掠影】

近日，北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授课题组与中科院半导体研究所首席科学家汪林望教授合作开发了一套基于图论和AI针对跨尺度形貌模拟的机器学习力场构建策略，并应用于电解液环境下的锂枝晶形貌演化模拟。模拟结果揭示了锂枝晶演化可分为两个阶段：在第一阶段，表面原子的能量降低导致最初的单晶枝晶的局部重新取向和多个晶畴的形成。在第二阶段，体相原子的能量降低驱动晶界迁移和晶畴滑移。该项研究指出，表面能对锂枝晶形貌演化过程产生了显著的影响，对进一步推动锂金属负极的发展具有重大参考价值。该论文以题为“Revealing Morphology Evolution of Lithium Dendrites by Large-Scale Simulation Based on Machine Learning Force Field”发表在知名期刊Adv. Energy Mater.上，北京大学深圳研究生院新材料学院博士生张文韬为该论文的第一作者。

三、【核心创新点】

基于机器学习力场的分子动力学模拟结果，本研究总结了锂枝晶的两段式形貌演化过程，并观察到了与实验一致的扭结现象，随后进一步分析了不同形貌演化阶段，并确定了表面能和晶界能是形貌演化的主要驱动力。

四、【数据概览】

（a）小尺度枝晶数据集的构建。

（b）机器学习力场（ML-FF）模型的体系结构。

（c）bcc相位结构剖面图和通过投影获得的2D特征平面图。

（a）用于扩展模型范围的主动学习数据采样示意图。

（b）通过切割对MLFF-MD期间变化的关键部分进行采样。

（c）小的局部系统使用DFT重新计算，然后对ML-FF模型进行再训练，从而形成一个主动学习循环。

（a）200ps MLFF-MD模拟期间柱状结构的方向变化。

（b）100ps MLFF-MD模拟后的结构的原子排列。

（c-d）第一阶段和第二阶段形态学变化示意图。

（a-b）具有[100]暴露平面和[110]暴露平面的长方体结构俯视图。

（c-d）MLFF-MD模拟过程中表面原子的统计变化和结构的平均位移。

五、【成果启示】

基于能量拆分方法，研究人员在传统DFT计算结果中局域化拆分体系总能量，实现了端到端的机器学习力场模型构建。并进一步通过机器学习力场实现了电解液环境下锂枝晶形貌的原位跨尺度分子动力学模拟。在提出了一套跨尺度主动学习方案后，总结了锂枝晶的两段式形貌演化过程，详细分析了不同形貌演化阶段，并确定了表面能和晶界能是形貌演化的主要驱动力。最后，作者还注意到枝晶生长还与多个生长阶段、热力学性质、电极电势和显式溶剂分子有关。这些效应将影响形态变化的动力学，在研究一些其他的原位现象时需要被进一步考虑，并计划通过使用相关数据重新训练模型来扩展模型的应用范围，这些数据包括通过巨正则固定电势法计算或考虑显式溶剂分子的AIMD结果。

文献链接：Revealing Morphology Evolution of Lithium Dendrites by Large-Scale Simulation Based on Machine Learning Force Field (Adv. Energy Mater. 2022, 2202892)

本文由赛恩斯供稿。

标签：机器学习，锂枝晶