专题:纳米器件研究新进展


面向国家在新一代信息与能源领域的重大战略需求,服务地方经济建设,解决固态纳米材料与器件发展中的重大科学与技术问题,成为纳米器件基础前沿研究、共性关键技术。重点开展半导体以及纳米碳材料的信息能源器件研究与应用开发,面向后摩尔时代的科技挑战,解决材料生长、纳米尺度下的器件物理、纳米器件加工集成技术等关键科学技术问题,形成纳米器件研究的可持续发展。本专题汇集了近期纳米器件相关研究进展。

 

1.南京大学Adv.Mater:一种基于不对称光伏级联的柔性高压( 100 V)发电设备

南京大学张磊等研究者设计了由双自对准技术为特征的自顶向下的纳米加工技术,以实现空间分辨率优于100 nm的非对称双金属阵列,并将其应用于构建斑马状非对称异质结阵列。这种纳米结构复合材料的表面积为5 × 4 mm2,包含500个周期性重复单元,能够在柔性衬底上产生高达140 V的光电压。这个设计展示了将定向纳米级器件组件集成到超材料中的颠覆性潜力,代表了简单的材料嵌入器件的传统功能化过程的飞跃。

相关研究工作以“A Flexible, High-Voltage (>100 V) Generating Device Based on Zebra-like Asymmetrical Photovoltaic Cascade”为题发表在国际顶级期刊Advanced Materials上。

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2.性能最佳之一!华科唐江团队Science子刊蓝光二极管迎重大突破!

华中科技大学唐江教授和罗家俊副教授(共同通讯作者)开发了一系列具有可调发射光谱范围从蓝色到紫色区域的Cs3CeBrxI6-x(x=0到6),在这些卤化铈中,Cs3CeI6国际照明委员会(CIE)颜色坐标为(0.15,0.04),这与关键的Rec. 2020蓝色发射器标准非常吻合。进一步的密度泛函理论(DFT)计算揭示了Cs3CeI6的Ce-5d到Ce-4f的转变,所得到的Cs3CeI6的短激子寿命为26.1 ns,PLQY为76.2%。受其优异的发光性能的鼓舞,作者进一步探索了其在RELEDs中的应用,采用双源共蒸发法制备了Cs3CeI6发光薄膜,并采用种子层策略提高了Cs3CeI6薄膜的致密性和结晶度。结果表明,基于Cs3CeI6的深蓝色LED的CIE值为(0.15,0.04),显示出最佳的性能,且最大亮度为470 cdm-2,EQE为3.5%。此外,通过调整阴离子组成,成功制备了CIE值为(0.17,0.02)~(0.15,0.04)的Cs3CeBrxI6-x基LEDs。这些LEDs在连续电场(5 V,60分钟)下显示出光谱稳定性,这意味着出色的相位稳定性和有限的离子迁移。得益于热蒸发(TE)方法的高可制造性,作者进一步实现了一种像素大小为100 μm的像素化薄膜,以及图案化和大面积(100 mm2)RELEDs。

相关研究成果以“Spectra stable deep-blue light-emitting diodes based on cryolite-like cerium(III) halides with nanosecond d-f emission”为题发表在Science Advances上。

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3.东京大学JACS:空气中稳定的单组分双极性半导体材料

 

日本东京大学Hatsumi Mori教授团队合成了平面烷氧基取代的镍-双(二硫代)类似物,这些类似物促进了具有有效分子间相互作用的紧密堆积。值得注意的是,将甲氧基改变为乙氧基或丙氧基导致堆积模式的巨大变化,从一维到人字形排列,同时保持有效的分子间相互作用。这些材料保持了结晶性和可溶性之间的平衡:它们在薄膜中也是高度结晶的,而在有机溶剂中溶解度极大。因此,它们极容易进行溶液加工,在场效应晶体管中形成具有良好定义和有序结构的半导体层。基于这些化合物的器件表现出高效的双极性,即使在暴露于空气中几个月后,也能实现高达10-2 cm2 V-1 s-1的高载流子迁移率和高达105的大开/关比,这是目前空气中驱动的单组分双极性半导体材料所实现的最佳性能。该论文以题为“Ambipolar Nickel Dithiolene Complex Semiconductors: From One- to Two-Dimensional Electronic Structures Based upon Alkoxy Chain Lengths”发表在知名期刊J. Am. Chem. Soc.上,Tomoko Fujino博士为共同通讯作者。

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4.催化大牛联手,从污水中制取乙烯!

美国耶鲁大学王海梁教授、Menachem Elimelech院士(中科院外籍院士)、加州理工学院William Goddard III院士联合报告了一种由组装在多壁碳纳米管上的酞菁钴分子组成的催化剂,它能以高电流和能量效率电化学分解水溶液中DCA。在宽的电极电位和反应物浓度范围内,能以前所未有的~100%的FE高效的产生乙烯。动力学研究和DFT计算显示,决定速率的步骤是第一个C-Cl键的断裂,它与质子无关,这是一个关键的机理特征,使酞菁钴/碳纳米管能够有效地催化DCA脱氯并抑制析氢反应。催化剂的纳米管结构使研究人员能够将其塑造成一个流通式电气化膜,并证明使用该膜从环境相关的DCA和电解质浓度的模拟水样中去除95%以上的DCA。研究成果以题为“Efficient electrocatalytic valorization of chlorinated organic water pollutant to ethylene”发表在知名期刊Nature Nanotechnology上。

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5.铁电材料新突破:相位可控的大面积二维In2Se3及铁电异相结的合成

香港理工大学应用物理系的赵炯教授、杨明教授团队香港城市大学李淑惠教授团队报道了二维In2Se3薄膜多种相的大面积、可控生长。作者首先利用垂直CVD生长方法实现了二维β相In2Se3的大面积生长,然后在CVD生长过程中,在前驱体中加入InSe获得了大面积的β′-In2Se3薄膜。最后,将大面积的β′-In2Se3薄膜转移到柔性基底上,成功实现了大面积的α-In2Se3薄膜。作者通过实验和理论机理研究证实了InSe晶体的种子效应,它引发了In2Se3从β相到β′相的转变;而机械应变负责β′到α相的转变。最后,作者成功地制备了β′-α异相结,其显示出更宽的门控滞后窗口,并大大改善了非易失性存储器(NVM)特性。该研究成果以题为“Phase-controllable large-area two-dimensional In2Se and ferroelectric heterophase junction”发表在国际期刊Nature Nanotechnology上。

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6.浙江大学Nat.Commun:通用界面能量调节策略增强人工光合作用

浙江大学褚驰恒教授通过一种总体策略来实现上面的目标,该策略涉及在各种光催化系统上展示的核/壳型助催化剂的应用。H2O2生成高效率验证了对调整界面能量学以增强电荷分离和光合作用性能的观点。特别是,这一策略在BiVO4系统上得到了突出体现,该系统用于整体H2O2光合作用,太阳能到H2O2的转化率为0.73%。相关成果以“A general interfacial-energetics-tuning strategy for enhanced artificial photosynthesis”发表在Nature Communications上。浙江大学刘添为一作,浙江大学褚驰恒教授和日本中央大学理工学院Zhenhua Pan教授为共同通讯作者。

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7.中科院宁波材料研究所Nat. Commun:高电流密度下稳定高效析氢的催化剂

中国科学院宁波材料技术与工程研究所李国伟研究员、上海大学先进凝固技术中心刘剑教授、德国马普固体化学物理研究所Claudia Felser教授联合报道了一项在高电流密度下层状氧化物钙钛矿Sr2RuO4(SRO)作为析氢催化剂的研究。研究人员首先合成了毫米尺寸的块状SRO单晶,经过原位活化,然后将其作为析氢反应催化剂探究了其催化性能。研究发现,在1000 mA cm-2以上的高电流密度下催化剂表现出显著的催化活性和稳定性。转换频率TOF值在100 mV时为121 s-1,这使其成为迄今为止最先进的催化剂之一。对出色的催化性能进行了分析,发现活化后的块状单晶表面原位形成了铁磁钌簇,结合DFT计算,确认Ru簇与本体SRO界面上的电荷再分配、优异的本体电导率和优化的润湿性是观察到高性能的主要原因。该研究为耐用催化剂的设计提供了新的思路,这些催化剂可以承受工业规模氢气生产的恶劣条件。

相关研究成果以“Observation of a robust and active catalyst for hydrogen evolution under high current densities”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。

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8. JACS:分子增强电催化 有机硒分子的新妙用

在超薄金属有机纳米片Co-SeMON预催化剂中,发现了一种含有稳定C−Se−C共价键的有机硒配体双(3,5-二甲基- 1H -吡唑-4-基)硒化物,可以显著将钴位点的催化质量活性提高25倍,并在碱性条件下将催化剂的操作时间相对于常规的无机硒化物延长1或2个数量级。多种原位和非原位光谱技术、第一原理分子动力学(AIMD)和密度泛函理论(DFT)计算的结合揭示了有机硒强化机制,其中硒与含氧中间体的非经典键合作用赋予了该催化剂超越常规比例关系的中间体吸附能调节。该研究结果展示了分子增强催化剂在高效、经济的水氧化方面的巨大潜力。江西师范大学何纯挺团队和中山大学陈小明院士合作将相关内容以题为“Molecule-Enhanced Electrocatalysis of Sustainable Oxygen Evolution Using Organoselenium Functionalized Metal−Organic Nanosheets”发表在 J . Am. Chem. SOC
上,并被遴选为补充封面论文。论文通讯作者为何纯挺教授;第一作者为青年教师曹黎明博士和硕士生胡长国;论文通讯单位:江西师范大学。

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