PHYSICAL REVIEW B：超越密度泛函理论的机器学习力场

一、【导读】

基于机器学习的回归技术已经成为构建材料建模和模拟的精确原子间势的重要工具。机器学习力场（MLFFs）越来越多地用于加速许多材料特性的第一原理模拟。然而，MLFFs通常是通过拟合密度泛函理论（DFT）计算得出的能量、力和应力张量来构建的，因此所得MLFFs的精度在很大程度上受到DFT的限制。若DFT不准确就会导致MLFFs失败，如在远程电子相关效应发挥重要作用的系统中。所以开发不依赖于DFT的MLFF是非常有必要的。

二、【成果掠影】

近日，奥地利VASP软件有限公司刘培涛博士提出了一种生成具有超越DFT精度的MLFF的方法，该方法结合了高效的动态主动学习方法和机器学习。使用此方法，基于无规相位近似（RPA）生成氧化锆的MLFF。具体地，在基于DFT的分子动力学模拟过程中，通过另一个基于RPA和DFT计算的能量、力和应力张量之间的差异进行训练的MLFF来校动态学习中训练的MLF。研究表明，由于这些差异的相对平滑性，显著降低了计算成本，并允许生成完全能够重现超越DFT的高级量子力学计算的MLFF。随后验证了该方法，并证明了其在研究ZrO₂相变方面的成功。研究成果以题为“Phase transitions of zirconia: Machine-learned force fields beyond density functional theory” 发表在知名期刊PHYSICAL REVIEW B上。

三、【核心创新点】

结合了高效的动态主动学习方法和机器学习，提出了一种生成具有超越DFT精度的MLFF的方法。该方法显著降低了计算成本，并在研究ZrO₂相变方面的取得成功。

四、【论文掠影】

图1、工作流程示意图 ©2022 APS

通过△-ML方法构建基于MLFF的高级QM计算的工作流程示意图。

图二、声子散射 ©2022 APS

MLFF-RPA预测的0 K下ZrO₂（a）单斜晶系、（b）四方晶系和（c）立方晶系的声子散射。

图三、ZrO₂相变的MD模拟和热力学积分 ©2022 APS

（a, d）加热模拟期间（加热速率0.5 K/ps），单位晶胞体积随温度的变化。该模拟叠加了从m-ZrO₂或t-ZrO₂相开始的固定温度下的MD模拟。

（b, e）四方晶系和单斜晶系之间的自由能差△G_t-m与温度的函数关系。

（c, f）四方晶系到立方晶系的二阶转变。

五、【前景展望】

本文展示了基于第一原理的材料性能预测的重大飞跃。使用机器学习力场，可以常规地预测有限温度材料的性能，DFT精度仅为使用标准DFT计算所需的计算成本的一小部分。目前的研究表明，这一飞跃也适用于高精度的多体技术。将它们与机器学习的力场相结合，带来了卓越的准确性和速度，为材料性能预测的黄金时代奠定了基础。

文献链接：Phase transitions of zirconia: Machine-learned force fields beyond density functional theory (Physical Review B, 2022, 105, L060102)

本文由赛恩斯供稿。