常春团队Sep Purif Technol:石墨碳修饰双S型α-Bi2O3/β-Bi2O3/Bi5O7I三元异质结光催化剂及其降解双酚A的研究


01 导读

能源与环境危机已成为人类社会面临的主要问题之一。双酚A(BPA)是一种内分泌干扰化合物,具有雌激素活性。即使浓度很低,BPA对生物体也具有毒性,可导致内分泌系统紊乱,进而导致生殖异常、神经发育异常,甚至致癌。由于BPA在水中挥发性低,不易分解,化学性质稳定,广泛存在于湖泊和河流中,造成很大的环境问题。因此,研究BPA的降解和去除对保护水环境和人类健康至关重要。光催化环境净化技术的研究与开发在能源和环境问题上得到了广泛的关注。在多组分异构体系中,光电子协同导通是保证电子-空穴对有效分离的重要参数。异质结构可以包含光活性组分之间的各种微观异质结,这些异质结可以通过多界面电子传递路径发挥作用,从而产生有效的电荷通道化。

 02 成果掠影

近日,常春团队等在Separation and Purification Technology期刊发表了题为“Dual S-scheme graphitic carbon-doped α-Bi2O3/β-Bi2O3/Bi5O7I ternary heterojunction photocatalyst for the degradation of Bisphenol A”的最新研究成果。该工作通过简单﹑低成本的煅烧法对 BiOIO3 进行改性,成功合成了石墨碳修饰 α-Bi2O3/β-Bi2O3/Bi5O7I异质结光催化剂。利用合成的催化剂在模拟阳光下降解BPA,测试其光催化性能。所合成的半导体光催化剂遵循双S型异质结构是其优异的光催化性能的关键。密度泛函理论(DFT)计算证实了双S型异质结的形成。瞬态光电流响应和电化学阻抗谱(EIS)测试证明,形成的双S型异质结提高了光生载流子的分离和利用效率,从而大大提高了催化效率。

03 图文解读

图1. 不同光催化剂的 XRD 谱图 (♥: Bi5O7I, ♥: α-Bi2O3, ♦: β-Bi2O3, ♠:石墨碳)

图2. MACN、MB-0.02、MB-0.05、MB-0.15、MB-0.30、MB-0.45和 BIO-550的 FTIR 光谱。

图3. (a, b)MB-0.05 的 TEM 图像;(c)MB-0.05的 HRTEM 图像;(d)MB-0.05的选区电子衍射。

图4. (a)光催化剂的UV-vis漫反射光谱,(b)MACN、BIO-550和MB-0.05的带隙

图5. BIO-550 和 MB-0.05 的(a)Bi 4f;(b)I 3d;(c)O 1s 的 XPS 光谱

图6. (a) BPA吸附; (b) BPA光催化降解; (c) BIO-550, MA-BIO, MACN, CN-BIO, MB-0.02, MB-0.05, MB-0.15, B-0.3, MB-0.45的光解降解动力学; (d)反应速率常数。

图7. MACN﹑MB-0.05和BIO-550(a)模拟阳光照射下的光电流响应,(b)EIS奈奎斯特图;(c)MB-0.05的捕获剂效应,(d)反应速率常数;MB-0.05的(e)DMPO-•O2- ,(f)DMPO-•OH的 ESR 谱图 。

图8. (a) α-Bi2O3的(012)晶面,(b) β-Bi2O3的(201)晶面和(c) Bi5O7I 的(312)晶面的功函数计算和结构模型。

图9. α-Bi2O3/β-Bi2O3/Bi5O7I的S型电荷转移机制示意图(a)接触前,(b)接触后,(c)光照下。

图10.(a)BIO-550,(b)MB-0.05的 VB 电位;(c)BIO-550(d)MB-0.05的莫特-肖特基曲线。

图11. 石墨碳修饰双S型α-Bi2O3/β-Bi2O3/Bi5O7I异质结电子转移和催化机理。

 

 

04 结论

通过控制反应物配比,成功合成了石墨碳修饰双S型α-Bi2O3/β-Bi2O3/Bi5O7I三元异质结光催化剂。在模拟太阳光照射下,MB-0.05催化剂对BPA的降解表现出最佳的光催化性能。根据测试和表征结果,发现•O2-在反应中起主要作用。此外,还讨论了光催化机理。Bi5O7I和Bi2O3异质结光催化剂的光催化活性增强归因于Bi5O7I与Bi2O3之间形成双S型异质结构降低了光生电子和空穴的复合速率,改善了电子-空穴对的分离效率。此外,石墨碳的存在可有效促进光生电子在材料表界面的迁移和分离。总体而言,本工作不仅为设计高性能可见光双S型异质结构光催化剂提供了新的途径,而且为环境废水净化提供了新的思路。

 

文章信息: L. Kan, W. Mu, C. Chang (*)et. al, Dual S-scheme graphitic carbon-doped α-Bi2O3/β-Bi2O3/Bi5O7I ternary heterojunction photocatalyst for the degradation of Bisphenol A, Separation and Purification Technology, 312 (2023) 123388.

链接:https://authors.elsevier.com/a/1gcbJ4wbrTBXbK(2023年4月9日之前可通过此链接免费下载全文)

本文由作者供稿

 

05 作者简介

 

第一作者 阚莉:渤海大学化学与材料工程学院物理化学专业19级硕士研究生,现在黑龙江大学攻读博士学位。研究方向为光催化材料在环境领域的应用。曾参加清华大学等单位主办的第十五届全国环境博士生学术会议并做海报展示。目前在Journal of Colloid and Interface Science, Separation and Purification Technology, Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers等期刊发表SCI收录论文5篇。

 

通讯作者 常春:兴辽英才计划青年拔尖人才入选者,毕业于南开大学环境科学与工程学院,师从祝凌燕教授;清华大学(中国台湾)博士后,合作导师为吕世源教授;现为大连大学环境与化学工程学院教授,硕士生导师,大连市引进高层次人才(高端人才),大连大学引进高层次人才(三层次),曾担任渤海大学海洋研究院海岸带研究所所长,锦州市近海岸环境保护与污染防治专业技术创新中心负责人。目前是中国感光学会光催化委员会委员,中国环境科学学会高级会员,中国化工学会专业会员,中国化学会会员,辽宁省环境科学学会常务理事兼国际技术转移专业委员会委员,辽宁省化工学会太阳能光催化委员会委员,英文期刊International Journal of Photoenergy客座主编,Frontiers in Environmental ChemistryJournal of Modern Green EnergyEcomaterials等编委,Advanced Powder Materials青年工作委员会委员,SCI收录期刊《结构化学》青年编委,《过程工程学报》《武汉大学学报(理学版)》《中国无机分析化学》《冶金分析》《重庆理工大学学报(自然科学)》《轻工学报》《安全、健康和环境》等核心期刊青年编委。目前,是“国家自然科学基金项目”通讯评审专家,国家科技专家库专家,教育部学位与研究生教育评估专家,辽宁省科技厅计划项目评审专家,天津市科技局项目评审专家,锦州市科技局评审专家,营口市科技局评审专家。工作以来主持或参与国家、省部级项目10余项,获得天津市自然科学一等奖1项,教育部自然科学一等奖1项,获评辽宁省环境科学学会青年科学家。已发表论文50余篇,其中3篇为ESI高被引论文,被Chemical ReviewsChemical Society ReviewsEnergy & Environmental Science等权威期刊引用,根据Google Scholar统计,SCI论文总被引1660余次,三篇SCI论文被引次数超过200次,单篇最高被引313次,1篇中文期刊论文入选2019年度领跑者5000——中国精品科技期刊顶尖学术论文。

 

 

 

 

 

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