发表多篇Nature子刊后，他终于问鼎Nature！

一、 【导读】 

可溶液加工的金属卤化物钙钛矿材料由于其高色纯度、发光波长可调、优异的电荷传输特性等优势，被认为是高性能发光二极管（LEDs）的潜在候选者。在过去的十年中，通过不断优化钙钛矿材料和发光器件结构，钙钛矿LEDs的性能取得了极大的提升，其外量子效率（EQE）已超过20%，接近商业化的有机和无机量子点LEDs。然而，目前报道的大多数高性能钙钛矿LED都是在较低电流密度（<1 mA cm^-2）或低亮度下实现。在高亮度下效率的降低和快速的降解都极大地限制了钙钛矿LEDs的商业化应用。

二、【成果掠影】

近日，中国科学技术大学崔林松教授课题组与剑桥大学Neil C. Greenham教授团队开发了一种多功能分子稳定剂2-(4-甲砜基苯基)乙胺（MSPE），可以去除钙钛矿薄膜中的非辐射暗区，并消除了器件中在电荷转移界面上的发光猝灭，最终实现了高亮度、高效率和高稳定性的近红外（~800 nm）钙钛矿LEDs。在800 nm发射近红外光下，该LEDs在33 mA cm^-2时显示的峰值EQE为23.8%，并且在高达1000 mA cm^-2的高电流密度下，器件也能保持超过10%的EQEs，表现了超高的效率稳定性。同时，在脉冲循环中，即使在4000 mA cm^-2的超高电流密度下，器件仍表现出超过16%的EQE和超过3200 W s^-1 m^-2的亮度。值得注意的是，在初始亮度为107 W s^-1 m^-2下，是目前稳定性最好的钙钛矿LEDs器件之一，在当前EQE超过20%的近红外钙钛矿中处于领先水平。在高亮度下，实现高效稳定的钙钛矿LEDs是迈向商业化的重要一步，同时也为传统LEDs技术开辟了新的机会。

相关研究文章以“Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range”为题发表在Nature上。剑桥大学博士生孙雨琦和中国科学技术大学硕士生葛丽爽为共同第一作者。中国科学技术大学崔林松教授以及剑桥大学Neil C. Greenham教授为共同通讯作者。值得注意的是，崔林松教授在发表该篇Nature前已经在Nat. Mater.、Nat. Photon.、Nat. Electron.、Nat. Commun.等发表了多篇重要研究进展。

 三、【核心创新点】

√开发了一种多功能分子稳定剂MSPE，用来精准地调控钙钛矿材料的光电性能、晶体行为以及形貌特性，大幅提升了钙钛矿LEDs在高亮度下的效率和稳定性

 四、【数据概览】

图1  钙钛矿LEDs的结构和性能。a，MSPE的分子结构。b，MSPE LEDs的STEM–HAADF图像。比例尺，200 nm。c、理想Lambertian轮廓和实验角度相关发射数据。d，由具有不同MSPE/PbI₂摩尔分数的前体制造的94个器件的峰值EQE分布。误差条显示了最高和最低EQE值。圆点代表平均EQE。e .冠军MSPE LEDs的电流密度-电压(黑色)和辐射亮度-电压(红色)特性。f，冠军器件的EQE-电流密度特性。插图显示了它们在不同偏压下的电致发光光谱。g，报告的各种NIR LEDs的峰值EQE和峰值辐射。h，42个MSPE LEDs的峰值EQE(左)和峰值辐射(右)直方图。i，MSPE LEDs在100mA cm^-2恒定电流密度下的工作稳定性测量 © 2023 Springer Nature

图2钙钛矿薄膜以及分子间作用的表征。a，钙钛矿薄膜的GIWAXS图。b，钙钛矿薄膜的高光谱图像。c，5 kV下的SEM图像(左)以及对照和MSPE膜的相应阴极发光(CL)强度图(右)。d，钙钛矿薄膜的XRD。e，钙钛矿薄膜的PLQE。f，MSPE和钙钛矿前驱体的FTIR光谱。g，¹²⁷I核磁共振谱。h，Pb 4f的XPS谱。i，不同浓度MSPE分子的红外光谱 © 2023 Springer Nature

图3  钙钛矿薄膜的载流子动力学。对照膜(a)和MSPE膜(c)的共焦PL强度(左)和寿命(右)。对照膜(b)和MSPE膜(d)的复合率dn(t)/dt vs电荷载流子密度n(t)  © 2023 Springer Nature

图4  钙钛矿/电荷传输层异质结的时间分辨光谱分析。a，完整器件中具有电荷传输层的对照钙钛矿颗粒的示意图。d，完整器件中具有电荷传输层的MSPE基钙钛矿颗粒的示意图。k_r和k_nr分别表示辐射复合和非辐射复合。b，c，涂有不同空穴传输材料的ZnO/PEIE/对照样品的时间分辨PL衰减动力学。e，f，涂有不同空穴传输材料的ZnO/PEIE/MSPE样品的时间分辨PL衰减动力学 © 2023 Springer Nature

五、【成果启示】

本文设计了一种多功能分子MSPE来控制钙钛矿薄膜的光电性能、晶体行为以及形貌特性。一方面，MSPE提高了结晶度并去除了钙钛矿薄膜中的非辐射暗区。另一方面，不连续钙钛矿晶粒之间MSPE的自组装消除了器件中的界面淬灭途径。全面抑制薄膜和器件中的非辐射路径能够实现高效明亮的钙钛矿LEDs。在高亮度下，钙钛矿LEDs的EQE超过20%，表现出最佳的循环稳定性。

【作者简介】

崔林松，中国科学技术大学特任教授。2005年到2009年于安徽师范大学化学与材料科学学院取得学士学位，2011年到2014年于苏州大学功能纳米与软物质研究院取得硕士学位，2014年到2017年于日本九州大学工学府应用化学系取得博士学位。2018年到2021年在英国剑桥大学物理系卡文迪许实验室做博士后工作研究，2021年至今，担任中国科学技术大学高分子科学与工程系特任教授。主要研究方向为有机发光显示材料与器件和钙钛矿发光器件，在Nature、Nat. Mater.、Nat. Photon.、Nat. Electron.、Nat. Commun.、Adv. Mater.以及Angew. Chem. Int. Ed等知名期刊发表70余篇文章。

Neil Greenham教授于1988年开始在英国剑桥大学相继攻读学士学位、博士学位，其间获得“Denman Baynes”奖学金（1993-1996）。1995年至1996年，赴加州大学伯克利分校担任米勒研究员。1996年返回剑桥大学物理系，就职于剑桥大学卡文迪许实验室，先后担任高级助研（1996 - 1998）、助理讲师（1998 - 2000）、讲师（2001 - 2003）、教授（2003 - 2009）、剑桥大学克莱尔学院首席物理教授（2009至今）。Neil Greenham教授主要从事共轭聚合物及半导体纳米晶体的研究。在加州大学伯克利分校担任米勒研究员期间，首次发明基于聚合物-无机纳米晶体的太阳能电池，开创有机无机混杂太阳电池领域之先河。对聚合物发光二极管的发展做出了重要的贡献，在有机器件物理的研究领域一直处于国际学术最前沿。获得多项重要奖项，包括于2013年获得英国皇家学会卡弗里奖章（Kavli Medal）。

原文详情：Sun, Y., Ge, L., Dai, L. et al. Bright and stable perovskite light-emitting diodes in the near-infrared range. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05792-4