华南理工周博教授团队AFM封面：选择性激发策略实现单纳米颗粒光色调控

【导读】

光子上转换是一种将低能量的光子转换成高能量光子的发光现象，在超分辨成像、微纳激光、光学存储、立体显示以及生物诊疗等领域具有重要应用前景。特别是近年来光色可切换上转换的发现进一步促进了稀土纳米材料在上述领域的应用。然而，已报道的光色切换纳米粒子发光严重依赖稀土掺杂离子的空间分布和基质组分，特别是需要精确优化光子阻挡纳米层避免发生光谱串扰，导致材料结构设计以及化学合成过程极为复杂。如何实现灵活的上转换光色切换以及全色发光智能调控是本领域的一个重要课题。

【成果掠影】

近日，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室周博教授团队提出了一种基于选择性激发策略的正交发光机制。利用Yb³⁺离子²F_5/2←²F_7/2跃迁的宽带吸收特性，采用915 nm激光选择性激活多层纳米结构中的Yb³⁺-敏化层，避免了采用传统的980 nm波长会同时激活Yb³⁺和Er³⁺而造成的层间光谱串扰问题，通过简单切换915 nm和1530 nm激发光波长实现了红/绿、蓝/红和蓝/绿的光色切换。本方案也减小了对于掺杂和发光层位置设计的依赖。研究同时发现，Yb³⁺-Er³⁺能量传递上转换与自敏化发光（Er³⁺-Er³⁺）上升时间不同，调控980 nm激发光的脉宽也可实现发光颜色调节。进一步结合发光动力学调控实现了单颗粒全色发光，在多模式防伪、信息安全和生物应用等领域展现出重大应用潜力。该研究成果以“Engineering Orthogonal Upconversion through Selective Excitation in a Single Nanoparticle”为题发表在Adv. Funct. Mater.上（封面文章）。

【数据概览】

图1：基于选择性激发策略的样品结构设计

a,b) 普通多层核壳纳米粒子采用光子阻挡层抑制980 nm激发造成的发光串扰；

1. c) Yb³⁺和Er³⁺的吸收光谱比较；

d,e) 采用915 nm波长的选择性激发Yb的示意图及发光样品结构设计。

图2：红/绿发光样品结构设计及光谱结果

a-c) 样品结构设计及表征；

1. d)分别采用915 nm和1530 nm激发的发射光谱和对应发光照片；
2. e) 发光强度功率依赖曲线。

图3：发光动力学调控

1. 不同脉宽980 nm激发的发射光谱；
2. 绿/红发光强度比随激发功率的变化关系；
3. 红光和绿光能级的上升-衰减曲线；
4. 时域光色调控的机理示意图。

图4：蓝/红和蓝/绿发光样品结构设计及光谱结果

1. 样品结构示意图及能量传递过程；

b-d) 蓝/红发光样品在不同波长激发下的发射光谱、功率依赖关系和对应色坐标；

e-f) 蓝/绿发光样品在不同波长激发下的发射光谱、功率依赖关系和对应色坐标。

图5：全色发光纳米粒子构建与应用

a-c) 红绿蓝全色发光纳米粒子结构设计与形貌表征；

d-e) 不同波长激发的发射光谱以及对应的发光照片和CIE色坐标；

f-h) 多重防伪和信息存储应用演示。

【成果启示】

本研究成功构建了基于选择性激发策略的光色调控模型，实现了红/绿、蓝/红和蓝/绿发光颜色切换以及单颗粒全色发光，有望用于多重防伪和信息存储。本工作对设计与研发新型智能发光材料具有重要借鉴意义。

论文的通讯作者为华南理工大学周博教授，第一作者为博士后黄今殊。该项研究得到了国家自然科学基金、博士后科学基金等科研项目资助。

文献信息：J. Huang, Z. An, L. Yan, B. Zhou,* Adv. Funct. Mater., 33, 2212037 (2023).

文献信息链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202212037

【作者简介】

周博，男，华南理工大学教授、博士生导师，国家级人才计划入选者。课题组致力于稀土发光应用基础研究，在上转换发光物理机制、多光子过程调控、微观尺度离子相互作用、智能发光材料设计、光子器件等方向取得系列创新性成果，迄今以第一作者/通讯作者在 Nat. Photon.、Nat. Nanotech.、Nat. Commun.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、Chem. Soc. Rev.等著名期刊发表SCI收录论文60余篇，在国内外学术会议做主题/邀请报告30余次，主持国家自然科学基金等多项。

【招聘信息】

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