Chem Catal: 构建氧扩散路径促进酸性电解水催化剂稳定性

一、 【导读】  

将活性组分Ir催化剂锚定在金属氧化物载体上，能有效解决Ir基酸性电解水（OER）催化剂成本高昂的问题，同时易于触发晶格氧氧化机制（LOM）提升Ir基催化剂的活性。然而，LOM机制作用过程中往往带来催化剂载体过度氧化和配位构型改变，使得催化剂整体稳定性堪忧。

二、【成果掠影】

近日，苏州大学纪玉金教授和复旦大学张波教授团队将Ir催化剂负载到混合金属氧化物载体上，通过双元载体的界面上构建的氧扩散路径，实现活性和稳定性兼得的LOM机制。该Ir-ZrTaO_x催化剂质量比活性高于IrO₂近2个数量级，并在质子交换膜（PEM）水电解槽的工况中稳定工作超过200小时。原位紫外拉曼光谱、吸收谱结合理论计算证明了ZrO_x/TaO_x界面上发生的氧扩散路径，防止了主载体TaO_x的过度氧化和不利的配位结构变化。该成果为高效稳定的异相催化剂开发提供参考。

相关研究成果以“Constructing the oxygen diffusion paths for promoting the stability of acidic water oxidation catalysts”为题发表在Chem Catalysis上。

 三、【核心创新点】

1) Ir-ZrTaO_x催化剂质量比活性高于IrO₂近2个数量级

2)仅用常规Ir用量的1/4，就能在PEM水电解槽中高效稳定运行逾200小时，衰减速率达到欧盟燃料电池和氢能联合企业技术目标

3)同位素标记的电化学微分质谱、原位紫外拉曼光谱、原位X射线吸收谱，结合理论计算证明，在混合金属氧化物载体界面构建了氧扩散路径，实现了活性和稳定性兼得的LOM机制

 四、【数据概览】

图1  催化剂的合成与表征

图2：电化学性能和LOM机制

图3：催化剂结构演化的原位表征

图4：理论计算

五、【成果启示】

该研究提供了一种构建氧扩散路径策略，以促进金属氧化物负载型Ir基催化剂的稳定性。原位谱学和理论计算证实催化剂活性来源为LOM机制；同时ZrO_x/TaO_x界面上的氧扩散路径保护TaO_x以免过度氧化和不稳定的重构，带来了整体催化剂稳定性提升。该发现将有利于未来设计研发高效稳定的异相催化剂。

第一作者：黄睿

通讯作者：纪玉金 张波

通讯单位：苏州大学 复旦大学

原文详情：https://doi.org/10.1016/j.checat.2023.100667

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