北化工邱介山PNAS:化学与空间双限域工程策略提升钠硫电池稳定性


钠硫(Na-S)电池因其成本低、原料储量丰富、性能优异等优点而受到广泛关注。但硫正极的稳定性较差,限制了其进一步发展。北京化工大学邱介山教授团队提出了一种化学与空间双限域工程策略,将活性硫以C-S共价键和S1-S2的方式结合在碳材料上,强化了碳材料对硫的结合和融合,以此提高Na-S电池的稳定性。这种新结构高性能碳材料的合成,涉及二个核心步骤,其一,基于聚苯乙烯微球与沥青分子的耦合交联,避免了芳烃分子的高度缩聚,其二,基于氮原子的原位掺杂,调控沥青基碳材料的功能与化学结构,构建了利于硫活性组分“键合”微环境,实现了对硫正极电子结构的精细调控,促进了碳基体与硫活性组分之间的电荷转移。电池循环稳定性优异,在1000次循环后保持97.64%的高容量保持率。这项工作为解决Na-S电池和其他基于硫的电池因硫引发的稳定性问题提供了一种有前景的方法。研究成果以“Chemical and spatial dual-confinement engineering for stable Na-S batteries with approximately 100% capacity retention”为题发表于Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS)。

【图文导读】

图 1 合成硫碳复合材料的工艺路线(路线 1,空间和化学双限域法;路线 2,传统熔融灌硫法)

图2. PC, TPC-S, N/PC-S 和 N/TPC-S 的结构表征。(A) FTIR 谱图;(B) 原位FTIR 展示了材料制备过程中的化学键演变过程;(C) C 1s XPS 谱;(D) S 1s XPS 谱;(E) N/TPC-S 的 TOF-SIMS 数据

图3. PC, TPC-S和N/TPC-S的电化学性能。(A) 在0.05 A g-1下的充放电曲线;(B) 在1 A g-1下的循环性能;(C) N/TPC-S在5 A g-1下的循环性能及对应的库伦效率

图4 (A) 以PC@S和N/TPC-S为正极组装电池的初始状态与不同放电时间(0.5, 1, 2, 3和6小时)后的数码照片;(B) PC@S and N/TPC-S在放电6小时后电解液的 UV-vis 谱图;(C)在不同充放电状态下N/TPC-S的S 2p XPS 谱;(D) PC@S和N/TPC-S的储钠机理示意图(灰色球:C原子;深蓝色球;黄色球:S原子,亮蓝色球:钠离子);(E) N/TPC-S在钠离子接近过程中的局域电子结构的演变及优化结构

论文地址:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2314408120

本文内容主要来源:https://news.buct.edu.cn/2023/1208/c2108a186561/page.htm

分享到