Nature: 大扭转角双分子层！

1.【科学背景】

范德华双层结构设计中莫尔超晶格（MSL）的出现，为设计具有独特性能的二维电子材料提供了平台。目前为止，大多数研究中的超晶格都是具有小扭转角的双层结构。小角度下，莫尔波长很长，并且图案与原子晶格相称或近似相称，从而可以产生周期性调制的电子超晶格。而在大扭转角下，莫尔图案一般与原子晶格不相称，难以产生电子超晶格。因此，很难对大扭转角双分子层的莫尔物理开展研究。

2.【科学贡献】

基于以上科学背景，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Chih-Kang Shih教授（通讯作者）等人利用二硒化钨（WSe₂）双分子层，在扭转角θ_t = 30°时产生了不相称的十二边形准晶；在θ_t = 21.8°和38.2°时产生了相称的莫尔晶体，为大扭转角双分子层的设计提供了新思路。

图1.WSe2相称莫尔晶体与非相称莫尔准晶。© 2024 Springer Nature

图2. Umklapp散射和微能隙的形成。© 2024 Springer Nature

扫描隧道显微镜（STS）图像显示了预期的莫尔准晶体和晶体。扭转角30°时对应的快速傅里叶变换（FTT）模式显示了一组密集的衍射点，具有旋转对称性，但没有平移对称性，具备准晶体的特征。莫尔准晶的密集衍射点还可以通过两层间的相互Umklapp散射来分析。单层的原始K谷是Umklapp分散的，形成了K谷的密集分布。这些K谷的电子耦合赋予了与莫尔准晶体相关的丰富电子结构。通过谷分辨的扫描隧道显微镜技术，可以解析准晶体 K 点和 Γ 点产生的频谱特征。其中，微能隙的范霍夫奇点 （VHS）信号，可以用一个耦合 K 谷模型来解释，模型具有三阶的高 Umklapp 散射，表明存在很强的层间耦合。

图3. 30°莫尔准晶体VHS的观测。© 2024 Springer Nature

无论θ_t = 21.8°或38.2°，所有莫尔晶体都显示非常相似的光谱特征。对于莫尔晶体的电子结构，传统STS显示了与在莫尔准晶体中观察到的相似结构。在莫尔准晶体中可以观察到两个Γ谷，但不能观察到K谷，而CCSTS显示了晶体上层Γ谷以上的额外结构，另外μ点的抗交叉和K点的相干耦合尤其值得关注。DFT计算进一步表明，这种大扭转角双分子层可以在更小的偏置电压下产生更强的层间耦合。该项研究近日成功发表于国际顶级期刊Nature上。

图4. 扭转角21.8° 和 38.2°相称莫尔晶体的层间耦合。© 2024 Springer Nature

3.【创新点】

1.利用WSe₂范德华双分子层得到了大扭转角的莫尔准晶与晶体。

2. 分析观测了大扭转角范德华双分子层的电子结构，为莫尔物理研究提供了新思路。

4.【科学启迪】

本工作研究了大扭转角下WSe₂双分子层，发现了其不同角度下不相称准晶体和相称晶体的不同行为，它们都具有很强的层间耦合。理论分析进一步表明，大扭转角的双层莫尔准晶可以推广到具有更高旋转对称性的多层结构中，并进一步降低能量。例如，可以通过连续两次扭转得到三层的莫尔准晶体。这突破了小扭转角范德华双分子层的研究限制，为莫尔物理提供了一个概念证明作为新的探索平台。

原文详情： Tuning commensurability in twisted van der Waals bilayers. https://www.nature.com/articles/s41586-023-06904-w.