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虚谷纳物 1个月前 (03-22) 702浏览

一、【科学背景】

非均相催化剂被广泛用于促进化学反应。虽然已知化学反应通常发生在催化剂表面，但只有特定的表面位点才具有较高的催化活性。因此，识别活性位点并使其面积最大化是催化研究的核心，其中的经典的离散活性位点模型是根据不同的表面特征(如台阶)对活性位点进行分类。然而，这种简单的分类往往会导致催化剂活性预测存在非常大的误差，这种误差可达到几个数量级误差，同时导致活性位点的定性不确定，从而限制了催化剂的正确设计。如何提高对表面活性点预测的准确度，是一个世界级难题。

二、【创新成果】

本文以台阶状Pt(111)晶面和电化学氧还原反应(ORR)为研究对象，证明离散活性位点模型的误差和不确定性较大的根本原因是其简化了分类，忽略了表面应力释放驱动的原子位点特异性反应。具体来说，在台阶状晶面的应力释放引入了不均匀的应变场，压缩率高达5.5%，导致具有相同局部配位的台阶原子的电子结构和反应性不同，引起原子位点特异性的ORR活性增强。对于台阶边缘两侧的原子，ORR活性增强比台阶中间的原子高50倍。因此，催化剂设计可以通过改变台阶宽度或控制外部应力来控制ORR反应性。这些原创性发现解释了经典的离散活性位点模型在预测催化活性方面产生巨大误差的根本原因。相关成果以“Site-specific reactivity of stepped Pt surfaces driven by stress release”为题发表在国际顶级期刊Nature上。美国普渡大学Jeffrey Greeley和曾振华教授为论文的通讯作者，湖南大学物理与微电子科学学院刘广东博士后为第一作者。湖南大学为第一完成单位。