Adv. Mater. :混合型钙钛矿晶体的加和配位效应及高性能太阳能电池


【引言】

近年来,有机—无机混合型钙钛矿太阳能电池由于其高的转换效率以及低的组装成本而越发地引起人们的关注。混合型钙钛矿材料具有独特的晶体结构以及电子构型,这一特点使得其具有非常优异的光—电性质,例如,吸收率高、负载寿命长、流动性高以及贯穿的能带结构和优异的缺陷耐性。近年来,随着混合型钙钛矿薄膜成型技术的发展,越来越多的对该种材料有机—无机界面间的反应进行了探索。同时,一系列前驱物以及相应过程的条件也被调研得越来越清晰。而当前,人们似乎更注重在溶液过程中一步或两步反应直接得到高质量的钙钛矿薄膜材料。但人们提出的观点无外乎强调强配位分子二甲亚砜(DMSO)可以用于制备PbI2-DMSO或者CH3NH3I-PbI2-DMSO。但是,这种观点中常常需要引入反溶剂甲苯、氯苯等可以消除一步成膜过程中的配位加和性。所以,在制备特定相钙钛矿薄膜方面,仍然存在一些挑战。

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【成果简介】

近日,北京科技大学物理化学系王新东教授(通讯作者)和北京大学工学院周欢萍研究员(通讯作者)团队合作,首次将弱配位分子(如二腈、ACN)作为加和剂引入了PbI2/DMF(二甲基甲酰胺)溶液中,并发现,合适比例的CAN/PbI2能够成功影响PbI2—DMF络合物的化学键。反过来,该前驱体络合物又能影响最终得到的钙钛矿薄膜的形貌和粗糙度。他们的研究成果也许就能够揭示有关钙钛矿薄膜的微观机制,并呈现出弱配位加和性。进一步来说,ACN辅助的钙钛矿薄膜用于太阳能电池后,能够得到平均高达17.43%的功率转换效率(PCE),并且,其中最好的电池的PCE能够高达19.7%,稳定效率为17.5%。弱配位加和分子的应用,能够引起钙钛矿薄膜在生长过程中晶体成型时动力学的改变,从而打开薄膜成型研究中的新的大门,并为更加高效稳定的钙钛矿太阳能电池提供新的研究方法。该研究成果,还有可能进一步扩展到基于其他器件的有机—无机混合型材料的制备中。

【图文导读】

图1:通过DMF中不同比例的ACN与DMSO下通过两步悬涂法合成的钙钛矿薄膜的SEM

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(a)ACN 0.5,    (b)ACN 1.0,  (c)ACN 1.5,    (d)ACN 2.0,

(e)DMSO 0.5,(f)DMSO 1.0,(g)DMSO 1.5,(h)DMSO 2.0。

图2:结构表征信息

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(a)ACN/DMF不同比例下通过两步法制备的CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜的XRD图谱;

(b)动态光散射法测得的前驱体络合物体系下PbI2(DMF)x络合物的尺寸分布图;

(c)前驱体溶液中不同比例ACN的傅里叶转换红外光谱图(FTIR);

(d)C=O官能团的局部放大红外光谱图。

图3:ACN/DMF不同比例下通过两步悬涂法制备的PbI2薄膜的SEM

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MAI涂覆之前:(a)ACN 0.5,(b)ACN 1.0,(c)ACN 1.5,(d)ACN 2.0;

MAI涂覆之后,退火处理前:(e)ACN 0.5,(f)ACN 1.0,(g)ACN 1.5,(h)ACN 2.0。

图4:时间分辨光致发光谱(TRPL

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(a)ACN-x样品;(b)DMSO-x样品。

图5:相应太阳能电池的性能测试结果

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(a)最优ACN加和的太阳能电池全太阳光照射下所得J-V曲线;

(b)0.96 V偏压下的光电流密度和功率转换效率;

(c)代表性电池的IPCE光谱及其积分电流密度;

(d)ACN加和下CH3NH3PbI3太阳能电池的可重复性。

文献链接:The Additive Coordination Effect on Hybrids Perovskite Crystallization and High-Performance Solar Cell (Adv. Mater.,2016,DOI: 10.1002/adma.201603021)

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