JACS: K2Bi8Se13中的多重导带结合：一种具有极低热导率的热电材料

yuanyukun888 7年前 (2016-12-21) 4545浏览

【引言】

高效的热电材料因为可以直接将热能和电能进行转换，因此得到了极大关注。关系热电材料性能的三个参数就是所谓的“无量纲品质因数”，即ZT。理想情况下，高性能的热电材料应该同时具有高的电导率和塞贝克系数（Seebeck coefficient）以及最小的总热导率。然而，由于塞贝克系数S、电导率σ和总热导率κ之间的复杂关系，因此，要得到具有极高ZT的热电材料是极具挑战的。目前，增加ZT主要是通过能带结构的剪裁、减小热导率提高功率因数实现的。此外，作为唯一的独立参数，减小晶格热导率（κ_lat）也是提高ZT的有效方法。包括原子、纳米和介观尺度的复杂调控方法都应用到了减小晶格热导率（κ_lat）中。除此之外，某些单相的化合物也具有低的热导率。SnSe由于具有多重的价带结构和极低的晶格热导率而具有极高的功率因数。先前对于K₂Bi₈Se₁₃的研究也指出了其复杂的晶体结构和低的热导率。然而，目前并未有关于K₂Bi₈Se₁₃体系中掺杂和高温下性能的报道。

【成果简介】

近日，来自北京航空航天大学的赵立东教授和美国西北大学的谭刚健博士（共同通讯）报道了具有极高热电品质因数的K₂Bi₈Se₁₃，并研究了其机理。该成果以“Multiple Converged Conduction Bands in K₂Bi₈Se₁₃: A Promising Thermoelectric Material with Extremely Low Thermal Conductivity”为题发表在了2016年11月28日的Journal of the American Chemical Society上。

实验表明，K₂Bi₈Se₁₃表现出了相距很近的多重导带，通过掺杂可以对其进行活化，这导致了在升温的过程中K₂Bi₈Se₁₃具有极高的塞贝克系数和功率因数。由于晶胞单元大、复杂的低对称晶体结构和非指向性的键合使得其在300-873K的温度区间内表现出了0.42和0.20W m^-1 K^-1的极低晶格热导率。此外，声子速率测试结果表明其在平均声子速率（1605ms^-1）、杨氏模量（37.1GPa）、Grüneisen参数（1.71）和德拜温度（154K）等参数上都表现突出。利用透射电镜和电子衍射对样品微结构和缺陷的分析表明次生相K_2.5Bi_8.5Se₁₄是沿着K₂Bi₈Se₁₃共生存在的。大的功率因数和低的热导率导致了电子掺杂的K₂Bi₈Se₁₃在873K时具有约1.3的品质因数ZT。