Nature子刊:通过光子循环与光耦合提高卤化铅钙钛矿的光致发光产率


【引言】

在光伏电池领域,卤化铅逐渐显现它的优势与地位,其能量转换效率可超过20%。这非同一般的表现归因于高效的自由电荷产生、长的载流子寿命、长的激发态传输长度以及低的表面陷阱密度。另外,卤化铅钙钛矿的光学和电学性质还能通过改变化学成分来进行调整。

但由于在卤化铅钙钛矿太阳能电池中,太阳光光照下,开路电流时,至少有一个电子空穴对-光子-电子空穴对的循环发生。这会导致体系从内部到外部,光致发光产率的显著锐减。

【成果简介】

剑桥大学的Felix Deschler和Richard H. Friend(共同通讯作者)等人经研究,发现平面薄膜上,内部产率为70%时,测得的外部产率低至15%,这个过程中光耦合是无效的,但在薄膜基底上的观测值却高至57%,有意思的是薄膜基底是能提高耦合的。经仔细的分析光子循环下,外部测量速率常数和光致发光效率是如何与内部复合过程相关的。得出利用可实现光耦合的网纹衬底活性层可具备提高LEDs和太阳能电池能量转换效率的能力。

【图文导读】

图一、钙钛矿薄膜的辐射效率

(a) 利用光热偏振光谱(实线)和光致发光谱(虚线)测量MAPbX3 (X=I, Br, I1-xClx)获得的稳态吸收光谱。

(b) MAPbI3-XClX在不同基底上的荧光离子产率(PLQEs)。在网纹衬底的之上的薄膜外部PLQE可达到57%。较平面薄膜20%的效率要高三倍(虚线所示)。

图二、钙钛矿的载流子密度动态

(a) MAPbI3在650 nm,100 fs脉冲激发下的瞬态吸收(TA)动力学曲线。

(b-d) 分别为(b) MAPbI3、(c) MAPbBr3和(d) MAPbI3-xClx的复合率dn/dt-电荷密度n曲线图。

图三、钙钛矿中的辐射复合

(a) PL信号初始瞬值(经100fs激光脉冲激发后时间累积2 ns)-初始电荷载流子密度曲线。

(b) 总的复合率(黑色)/辐射复合率(蓝色)-电荷载流子密度n曲线。

图四、钙钛矿PLQEs的辐射量

(a) 在脉冲激光激发下MAPbBr3的外部PLQEs(方块)、模型内部(红线)与外部PLQEs

(b) 在稳定态(黑色)与脉冲激光激发(红色)下测量MAPbI3的外部PLQEs,线条表示的是预测的复合率。

(c) 测量沉积在网格(圆圈)和平面(方块)形衬底的MAPbI3-xClx在CW激发下的外部PLQEs,同时计算了不同声子逃逸率ηesc下的PLQEs。

(d) 网格衬底型太阳能电池提高光耦合的原理图。

【小结】

在发光领域,设备的结构与表面对外部的发光有着很大的影响,调控和整饬设备结构,采用网格型衬底极大提高了LEDs和太阳能电池能量转换效率。这对于未来的LEDs和太阳能电池的发展无疑是新的突破。

文献链接:Enhancing photoluminescence yields in lead halide perovskites by photon recycling and light out-coupling(Nat. Commun.,2016,DOI:10.1038/ncomms13941)

本文由材料人编辑部电子电工学术组大黑天供稿,材料牛编辑整理。

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