福州大学Adv.Mater.:简单高效制备三-三嗪基结晶碳氮化物纳米片突破传统碳氮化物光催化制氢的效率


【引言】

相较零维和一维材料,二维材料显示出许多诸如更高的稳定性和高表面活性等优异的性质。特别在光催化领域,二维材料有着无可比拟的优势,比如缩短电荷载体的垂直迁移距离、加速电子沿着平面传输方向和减少材料边界的载流子损失。因此,进一步发展2D纳米材料将有望打破传统光转换极限。

【成果简介】

近日,福州大学王心晨教授(通讯作者)Advance Materials杂志上发表了一篇题为“Tri-s-triazine-Based Crystalline Carbon Nitride Nanosheets for an Improved Hydrogen Evolution”的文章。研究人员报道了一种简单高效地制备三-三嗪基结晶碳氮化物纳米片的方法,其在420nm处光催化甲醇制氢的量子效率可达8.57%,超过大多数报道的碳氮化物纳米片。

【图文导读】

图1:从块状晶体碳氮化物到超薄纳米片的液体剥离示意图

(a): 从块状晶体碳氮化物到超薄纳米片的超声分层过程示意图。

(b): 块状晶体碳氮化物的TEM图片。

(c): 碳氮化物少层纳米片的TEM图片。

图2:三-三嗪基结晶碳氮化物纳米片结晶碳氮化物纳米片(CCNNSs)的AFM和TEM图

(a): 纳米片的TEM图。

(b): 高分辨TEM显示出纳米片的厚度约3.7 nm。

(c, d): 纳米片的高分辨TEM图像和相应的快速傅里叶变换图案。

(e): 碳氮化物的结构模型,白色球代表碳原子,灰色球代表氮原子。

(f): 图片(c)中沿白线标记区域的TEM对比强度分布,显示出(e)中两单元间离为0.89 nm。

(g): AFM图片。

(h): 图片(c)中白线标记区域的厚度分析。

 图3:块体和纳米片样品的表征

(a): X-射线衍射图谱。

(b): 傅里叶变换红外光谱图。

(c): 光致发光谱图。

(d): 电子顺磁共振谱图。

图4:样品的光催化活性测试

(a): 块体石墨相碳氮化合物的光催化活性测试(i) 块状晶体碳氮化合物,(ii) CCNNSs,(iii) 可见光照射下(λ >420 nm)。

(b): 纳米片上生成氢气的AQE与波长的关系(左坐标),纳米片的紫外/可见吸收光谱图(右坐标)。

【小结】

研究人员通过一种简单高效经济的方法成功制备处三-三嗪基结晶碳氮化物纳米片。这些新材料拥有明确均一的化学结构,很薄的厚度和很高的长宽比,并且相比石墨相碳氮化合物和块状碳氮化合物,在可见光下表现出更加优异的催化制氢的特性。这类2D晶体超薄结构在生物成像,能源储存与转换领域等领域极具应用潜力。

文献链接:Tri-s-triazine-Based Crystalline Carbon Nitride Nanosheets for an Improved Hydrogen Evolution (Adv. Mater. ,2017, DOI: 10.1002/adma.201700008)

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