涂江平教授课题组在过渡金属硫化物MoSe2催化析氢研究方面取得重要进展


【成果简介】

近日,涂江平课题组夏新辉研究员与中山大学卢锡洪教授共同通讯在Advanced Materials 杂志上发表一篇题为“Directional Construction of Vertical Nitrogen-Doped 1T-2H MoSe2/Graphene Shell/Core Nanoflake Arrays for Effcient Hydrogen Evolution Reaction”这里,他们设计出氮掺杂的硒化钼负载垂直石墨烯阵列材料。VG是一种好的导电基底,具有快速的电子传输性能,并且多孔结构为气泡的溢出提供了通道,氮掺杂进一步改善了其性能。有趣的是N掺杂获得了1T和2H相的MoSe2,1T相的MoSe2具有金属的性质,展现出低的禁带宽度。1T相的引入大大的提高了MoSe2本身的电子电导性,并且N掺杂的MoSe2进一步提供了析氢的活性位点。综上所诉,氮掺杂的硒化钼负载垂直石墨烯阵列材料展现出好的析氢性能。
 
【图文导读】
 
核壳结构N-MoSe2/VG阵列制备过程示意图
 
 
a) 制备核壳结构N-MoSe2/VG阵列示意图。

b-d) 分别是VG、MoSe2/VG、N-MoSe2/VG试样的SEM图像。

e) N-MoSe2/VG的C、Mo、Se、N的EDS元素映射图像。

2  N- MoSe2/VG 阵列展现出优异的催化性能

a、b) VG、N-VG、MoSe2/VG、N-MoSe2/VG试样的LSV曲线和Tafel图。

c) 在不同电流密度和时间下测得MoSe2/VG、N-MoSe2/VG的电化学稳定性。

d) 初始态和32h后N-MoSe2/VG纳米片的LSV曲线的对比。

e、f) 分别是VG、N-VG、MoSe2/VG、N-MoSe2/VG试样的电流密度与扫描速率之比和Nyquist图。

【研究内容】

氢能是公认的清洁能源。电催化产氢是一种极其有效的产氢技术,然而目前使用的贵金属铂(Pt)和Pt基合金催化剂因其低自然丰度和高昂价格限制了其工业化应用。MoSe2是一种优良的非贵金属催化剂,但是块状粉末2H相MoSe2颗粒是宽带隙半导体,电导率偏低,且催化活性中心少导致电催化产氢效率低下。针对这些问题,邓盛珏及其所属课题团队利用等离子体增强化学气相沉积(PECVD)法制备的三维多孔垂直石墨烯阵列(VG)作为导电基底,并结合水热法制备了核壳结构VG/MoSe2阵列。尽管VG能为MoSe2提供良好的电子传导性,但是MoSe2一般以半导体性质的2H相出现,削弱了电催化产氢性能。因此,为了进一步改善VG/MoSe2阵列的催化析氢性能,研究人员对其进行氨气热处理改性,通过N掺杂引发MoSe2内部的2H到1T相转,最终形成2H-1T复合相。1T相的MoSe2具有窄的能带宽度,表现出金属性质,极大改善了催化过程中的电子传输。同时,N引入进一步增加了MoSe2片层边缘位置析氢活性位点。结合阵列多孔的一体化催设计,上述N- MoSe2/VG 阵列展现出优异的催化性能如低的过电位和大催化电流。上述研究成果对过渡金属硫化物在电化学析氢中的应用有着积极的推动作用。

上述研究工作得到了国家自然科学基金(编号51502263、51571180)、钱江人才计划(编号QJD1602029)、浙大百人计划等资助。感谢海南大学林仕伟教授的支持。

原文链接:涂江平教授课题组在过渡金属硫化物MoSe2催化析氢研究方面取得重要进展.

文献链接:Directional Construction of Vertical Nitrogen-Doped 1T-2H MoSe2/Graphene Shell/Core Nanoflake Arrays for Efficient Hydrogen Evolution Reaction

本文由材料人编辑部刘万春编辑,点我加入材料人编辑部

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