Angew. Chem. Int. Ed. ：太阳能制氢产生活性来优化聚合碳氮化物的光吸收，激子解离和电荷转移

【背景介绍】

聚合光催化剂，例如碳氮化物（CN），通过控制聚合过程可以调整其光学和电子性质，近期更是发现了其可用于光催化水解产氢。为了获得足够的太阳能效率，它要求快速产生光电荷载体，即热电子和空穴，这些电子和空穴参与随后的水分解氧化还原反应。

【成果简介】

近日，德国马普学会胶体与界面研究所Guigang Zhang博士和Markus Antonietti教授以及福州大学王心晨教授（共同通讯作者）等人报道了一种自下而上的策略，以将碳氮化物的活性提高到大多数光子可驱动氧化还原的水平。通过尿素和氧酰胺共冷凝，然后在熔融盐中进行后煅烧，结果产生高度结晶的物质，其具有0.292nm庚嗪单元的最大π-π层堆叠距离，这改善了横向电荷传输和层间激子解离。相关成果以题为“Optimizing Optical Absorption, Exciton Dissociation, and Charge Transfer of a Polymeric Carbon Nitride with Ultrahigh Solar Hydrogen Production Activity”发表在了Angewandte Chemie International Edition上。

【图文导读】

图1 XRD图和HR-TEM图像

（a）CN，CN-OA，CN-m和CN-OA-m的粉末XRD图

（b）CN-OA-m的HR-TEM图像

图2 紫外可见吸收光谱和Mott-Schottky图

（a）CN，CN-M，CN-OA和CN-OA-m的紫外可见吸收光谱

（b）CN和CN-OA-m电极的Mott-Schottky图

图3 稳态PL光谱和奈奎斯特图

（a）室温（298K）稳态PL光谱

（b）可见光照射下的电化学阻抗谱（EIS）奈奎斯特图

图4 光催化H ₂活性

分别为（a）白色和（b）绿色LED灯照射下样品的光催化H ₂活性

【小结】

改团队提出了一种简便的策略来定制聚合氮化碳的结构和电子带结构。对于优化聚合物光收集器的物理化学性质它开辟了一条新的途径，给光化学带来了很多机遇。

文献链接：Optimizing Optical Absorption, Exciton Dissociation, and Charge Transfer of a Polymeric Carbon Nitride with Ultrahigh Solar Hydrogen Production Activity（Angew. Chem. Int. Ed. ,2017,DOI:10.1002/anie.201706870）

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