Science盘点: 9月材料领域重大进展

1、Science: 剖析NO_x选择性催化还原中铜离子形成的动态多核位点

圣母大学William F. Schneider和普渡大学Rajamani Gounder（共同通讯）团队结合稳态和瞬态动力学测量，x射线吸收光谱和第一原理计算，证明了在反应条件下，移动的Cu⁺可以通过沸石孔隙并形成瞬态离子对，这种瞬态离子对涉及到O₂介导的CuI→CuII氧化还原步骤与选择性催化还原（SCR）的整合。静电束缚到框架Al中心限制了每个离子可以探测的数量，从而限制了形成离子对的能力。单个原子多核位点的动态的，可逆的形成显示了一个有趣的现象：多核位点会落在异质或均相催化剂的常规界限之外。

文献链接：Dynamic multinuclear sites formed by mobilized copper ions in NO_x selective catalytic reduction（Science，2017，Doi:10.1126/science.aan5630）

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2、Science: Au-Pd胶体在温和条件下利用氧气催化甲烷选择氧化制甲醇

英国卡迪夫大学的Graham J. Hutchings教授（通讯作者）等利用胶体金-钯纳米颗粒能够在温和的温度环境中氧化甲烷使其变为甲醇，其在有氧气和过氧化氢存在的水溶液中的氧化选择性可高达92%。利用同位素标记的氧气分子作为氧化剂，作者发现产生甲醇这一过程占用了约70%的气相氧分子。相对于过氧化氢的消耗来说有更多的氧化产物出现则进一步证明过氧化氢的可控分解能够活化甲烷，而甲烷能够在随后的自由基反应历程中吸收结合分子氧产生自由基并实现选择性氧化过程。因此该篇文章证明了如果这一甲基自由基来源能够建立，那么利用分子氧实现甲烷到甲醇的选择性氧化是可行的。

文献链接：Aqueous Au-Pd colloids catalyze selective CH₄ oxidation to CH₃OH with O₂ under mild conditions（Science, 2017, DOI: 10.1126/science.aan6515）

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3、Science: 具有静电驱动的高效电热冷却装置

美国加州大学洛杉矶分校裴启兵教授（通讯作者）团队利用柔性电热（EC）聚合物膜和静电致动机构开发出了一种具有高热力学效率的冷却装置。可逆静电力降低了寄生功率消耗，并通过与热源或散热器的良好热接触进行有效的热传递。EC设备产生的冷却功率为2.8W/g，COP为13。新的冷却装置比现有的固态冷却技术更加高效和紧凑，为各种实际应用开辟了全新的途径。

文献链接：Highly efficient electrocaloric cooling with electrostatic actuation（Science，2017，Doi:10.1126/science.aan5980）

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4、Science: MOF衍生的钴纳米颗粒催化剂助力胺的合成

德国罗斯托克大学RMatthias Beller（通讯作者）团队发现由石墨壳包裹的钴纳米颗粒是可用于还原胺化反应有效的催化剂。其制备需要在碳上进行钴-二胺-二羧酸金属有机框架的模板组装，随后在惰性气氛下进行热解。得到的稳定和可重复使用的催化剂可用于活化伯胺、仲胺、叔胺和N-二甲胺的合成等多种用途，该反应很容易实现羰基化合物（醛，酮）与氨，胺或硝基化合物和分子氢的配对合成，从而获得胺类，氨基酸衍生物和更复杂的药物靶点。该方法经济效益明显，制备简便，为下一代有机合成催化剂开辟了新的途径。

文献链接：MOF-derived cobalt nanoparticles catalyze a general synthesis of amines（Science，2017，Doi:10.1126/science.aan6245 ）

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5、Science: CuSCN基钙钛矿太阳能电池效率超20％

瑞士洛桑联邦理工学院M. Ibrahim Dar和Michael Grätzel（共同通讯）团队使用快速溶剂去除法，以CuSCN作为空穴提取层，产生紧凑，高度保形的CuSCN层，促进载流子快速提取和收集，并由此证明了PSC达到超过20％的稳定效率。PSC在长期加热下表现出较高的热稳定性，但其运行稳定性差。这种不稳定性起因于潜在的CuSCN/Au接触降解。在CuSCN和金之间添加导电性还原氧化石墨烯间隔层，PSC在60摄氏度下在最大功率点运转1000小时后仍保持其初始效率的95％。最重要的是，在连续全日光照射和热应激下，CuSCN基PSC超过了spiro-OMeTAD基PSC的稳定性。

文献链接：Perovskite solar cells with CuSCN hole extraction layers yield stabilized efficiencies greater than 20%（Science，2017，Doi:10.1126/science.aam5655 ）

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6、Science: 制备特定属性多功能纤维素纤维

棉可以用作智能纺织物的基础材料，但棉纤维涂层制备方法难以实现功能的耐久性，尤其在潮湿环境其功能会大打折扣。德国马丁·路德大学Filipe Natalio（通讯作者）等人通过将外来分子通过生物包含嵌入棉纤维中对材料功能特性进行“裁剪”，实现纤维的功能化，从而可以定制生产出具有荧光性、磁性等特殊性质的纤维织物。此方法能够为开发多功能纤维材料提供多种可能。

文献链接：Biological fabrication of cellulose fibers with tailored properties（Science，2017，Doi: 10.1126/science.aan5830）

7、Science: 可填充微粒及复杂3D微结构的制备

由精密加工和增材制造手段结合制备3D微结构应用价值颇高，可应用到生物医药和微电子等领域，但也有局限性。麻省理工学院Robert Langer和Ana Jaklenec（共同通讯作者）报道了“聚合物层冲压组装(SEAL)”的精密加工方法，制造出可注射的脉冲释药微粒、pH传感器和3D微流体装置等。SEAL可用于生产高分辨率具有复杂几何形状的微结构或热塑性材料的制造，具有广泛应用前景。

文献链接：Fabrication of fillable microparticles and other complex 3D microstructures（Science，2017，Doi: 10.1126/science.aaf7447）

本文由材料人学术组大黑天供稿，材料牛编辑整理。

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