山东大学Adv. Sci.: 通过洛伦兹力在光催化体系中抑制载流子重结合

【引言】

基于太阳能转换，光催化技术为解决能源短缺和环境危机提供了一种有效解决方案。经过近40年的研究，研究人员在了解光催化机理的基础上，开发了适合不同应用的高性能光催化剂的设计和合成方法。一般而言，光催化的效率主要受光吸收，光电转化和光生载流子利用效率的限制。一般通过两种方法提高光催化剂性能，一是扩大半导体光催化活性光谱范围，增加光生电荷载流子密度，这已得到广泛的研究。二是基于促进光生载流子分离的角度，提高光生载流子的利用率。因此，进一步拓展促进载流子分离的方式，是提高光生载流子利用率，增强光催化剂性能提高的关键因素。

【成果简介】

有鉴于此，山东大学晶体材料国家重点实验室桑元华副教授（通讯作者），刘宏教授（通讯作者）联合济南大学前沿交叉研究院周伟家教授（通讯作者）提出了一种通过洛伦兹力辅助载流子分离的策略，利用外加磁场作用于光催化系统，从而提高光催化效率。在正常的光催化系统下放置一个永磁体，不需要额外的电源，光催化效率可以提高26%。基于洛伦兹力对光生电子和空穴产生相反作用力的机理，从而抑制光生载流子的重结合。这项工作提供了在初始光激发状态下洛伦兹力在抑制“电子-空穴”对重结合过程中独特作用的见解。这种抑制作用会使光生载流子数量的增加，并随后在半导体中输运。相关成果以题为“Suppressing Photoinduced Charge Recombination via the Lorentz Force in a Photocatalytic System”发表在国际著名期刊Advanced Science（Adv. Sci. 2019, 1901244）上。山东大学硕博连读博士生高文强和中国科学院深圳先进技术研究院鲁济豹副研究院为本文的共同第一作者。

文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/advs.201901244

【图文导读】

Figure1. TiO₂纳米带的形貌与结构表征

(a) TiO₂XRD与Raman spectrum数据；

(b) TiO₂高分辨率Ti 2p XPS数据；

(c) TiO₂纳米带SEM图像；

(d) TiO₂纳米带高分辨TEM图像。

Figure2. TiO₂纳米带在有无磁场下光催化降解性能对比

(a) TiO₂纳米带在有无磁场下降解MO性能数据（插图为在磁场下的反应装置）；

(b) TiO₂纳米带在不同磁场下降解MO性能数据。

Figure3. TiO₂纳米带在有无磁场下的光学和电化学性质比较

(a) TiO₂纳米带在有无磁场PL光谱数据；

(b) TiO₂纳米带在有无磁场下的Mott-Schotty电化学数据；

(c) TiO₂纳米带在有无磁场下0rpm转速下光电流电化学数据；

(d) TiO₂纳米带在有无磁场下900rpm转速下光电流电化学数据。

Figure4. TiO₂纳米带通过磁场作用等效电场作用下第一性原理计算

(a) 在光照条件下，磁场与光催化剂运动过程相互作用的示意图；

(b) TiO₂纳米带（101）晶面通过磁场作用等效电场作用下电荷密度差值。

Figure5. 磁场对TiO₂纳米带光生载流子分离影响的示意图

【小结】

通过选择高结晶性，表面缺陷少的TiO₂纳米带为材料模板讨论了在磁场作用下光催化性能的提高。简而言之，当光催化剂在磁场中运动时，洛伦兹力可以作用于光生载流子上。当电荷重结合剧烈时，洛伦兹力抑制了初始光生载流子的电荷重组。这使更多的载流子可以在光催化剂中运输，因此，更多的活性载流子可以用于光催化过程。仅在光催化反应装置下放置一块静磁铁，便可以使光催化剂降解性能提高26%。这项工作为研究磁场对光生载流子分离的影响提供了新的见解。通过合理的设计，外加磁场有望在催化领域得到广泛的应用，从而提高催化性能。

【作者简介】

桑元华，山东大学晶体材料研究所副教授，博士生导师。主要从事纳米能源转化材料的研究、铌酸锂晶体生长及应用研究、以及生物组织工程材料及干细胞分化相关的研究。作为项目负责人承担了包括重点研发专项-政府间科技合作项目、山东省杰出青年基金、山东省重大创新工程项目、青年自然基金项目和博士后项目等，作为第一作者或者通讯作者在包括Adv. Mater., Adv. Energy. Mater.,等国际重要学术期刊上发表30篇，其他合作文章60篇，EIS高被引论文11篇，个人H因子达29，获得发明专利授权16项。

周伟家，济南大学前沿交叉科学研究院，教授，博士生导师，学术带头人。入选“泰山学者青年专家计划”，“省自然科学杰出青年基金”等。主要从事纳米材料与技术在电催化、氢能源和微纳器件等领域的研究，以第一或通讯作者在Energy Environ. Sci.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano等期刊发表SCI收录论文60余篇，被他引5126次，H因子38，中国百篇最具影响力国际学术论文1篇，ESI高被引用论文15篇，2018年“全球高被引科学家”（交叉学科）；授权发明专利5项。主持国家自然科学基金等省部级项目8项。

刘宏，教授，博士生导师，2009年获得国家杰出青年科学基金。主要研究方向为纳米能源材料、组织工程与干细胞分化、人工晶体材料等。近十年来承担了包括863、973、自然基金重大项目在内的十余项国家级科研项目，取得了重要进展。2004年至今，在包括Adv. Mater., Nano Letters，ACS Nano，J. Am. Chem. Soc, Adv. Fun. Mater，Envir. Eng. Sci.等学术期刊上发表SCI文章200余篇，通讯作者164篇。其中，影响因子大于10的近30篇，个人文章总被引次数超过10050次，H因子为52，17篇文章被Web of Science的ESI（Essential Science Indicators）选为 “过去十年高被引用论文”（Highly Cited Papers (last 10 years))，文章入选2013年中国百篇最具影响国际学术论文，2015年度进入英国皇家化学会期刊前百分之一高被引中国作者榜单，2018年科睿唯安全球高被引作者。应邀在化学顶尖期刊Chemical Society Review和材料顶尖期刊Advanced Materials和 Advanced Engergy Materials上发表综述性学术论文，在国际上产生重要影响。授权专利30余项，研究成果已经在相关产业得到应用。

本文由山东大学晶体材料国家重点实验室桑元华副教授团队供稿。

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