Adv. Mater.报道：液态金属合成原子级SnS层，助力高性能宽频光电探测器

【背景介绍】

自石墨烯报道以来，二维（2D）材料一直是研究热点。但是，过渡金属单硫系化合物（MX，M=Sn、Ge等，X=S，Se）仍待进一步开发。半导体硫化锡（SnS）是斜方晶系层状结构中的过渡金属单硫化物家族的代表。作为p-型半导体，SnS是一种成本低、含量丰富的具有可调带隙的层状材料，在原子级厚度时具有优异的载流子迁移率和大吸收系数的特性，使其对电子和光电子学十分有吸引力。然而，由于形成不受控制的晶粒取向、缺陷和杂质，常规的生长和合成策略（化学气相沉积等）不能制备出优异的原子级SnS。低温液态金属策略为获得具有较大横向尺寸的超薄层提供了机会，而SnS是一种可在低温下处理的材料，或许可利用该方法进行合成，甚至作为功能层用于宽频光电探测器上，但是目前还没有相关报道。

【成果简介】

近日，澳大利亚皇家墨尔本理工大学的Sumeet Walia、Nasir Mahmood和Taimur Ahmed（共同通讯作者）等人联合报道了一种SnS层，其厚度从单个单元晶格（0.8 nm）到由金属液态锡合成的多个堆叠单元晶格（1.8 nm）不等，横向尺寸为毫米级。研究发现，这些大面积SnS层存在从深紫外（UV）到近红外（NIR）（280-850 nm）波长范围内的宽带光谱响应，具有快速的光检测能力。对于单个单元晶格厚的SnS层，在660 nm的室温工作波长下，光电探测器的响应度（927 A W^-1），比商业化光电探测器高出三个数量级。该研究为制备可复制的大横向尺寸纳米片提供了一条新途径，可用于宽频、高性能光电探测器。它还为集成光电电路、传感和生物医学成像中的可扩展应用提供了重要的技术启示。研究成果以题为“Liquid-Metal Synthesized Ultrathin SnS Layers for High-Performance Broadband Photodetectors”发布在著名期刊Adv. Mater.上。

【图文解读】

图一、SnS的合成示意图与表征
（a）SnS合成过程的示意图；

（b）在光电探测器中，传导通道的单元晶格厚SnS的光学显微镜图像；

（c）在硫化物环境中，合成SnS的TEM图像；

（d）样品的HR-TEM图像显示与（040）平面匹配的2.8 Å间距；

（e）单元晶格厚SnS层的AFM图像；

（f）AFM图像显示出厚度为0.8 nm；

（g）环境条件下，测量层状SnS的拉曼光谱以及SiO2/Si衬底的光谱；

（h）Sn-S 3d_5/2和3d_3/2的XPS光谱在486.1 eV和494.5 eV处出现峰；

（i）XPS光谱中S2p_3/2和S2p_1/2峰对应于161.7 eV和162.8 eV处。

图二、DFT计算和能带结构的实验分析
（a-c）单层、双层和三层SnS的能带结构；

（d-e）Tauc曲线估计单个和多个单元晶格厚SnS层材料的间接带隙值（Ei）。

图三、不同厚度SnS层的表征
（a）在SiO₂/Si基底上制备SnS光电探测器的示意图；

（b）在4.0 V的偏置和1.45 nW的功率密度下获得的宽频光电流；

（c）对于单个单元晶格厚SnS层，不同波长测量的光电流在660 nm处有最大响应；

（d）针对多个单元晶格厚SnS层，不同波长测量的光电流在NIR区域有最大响应。

图四、不同厚度SnS层的品质因数
（a-b）在不同功率强度下，不同厚度SnS层的光电流显示出线性相关曲线；

（c-d）在不同波长下，不同厚度SnS层在P_inc=2.5 mW cm^-2且V_ds=2.0 V时获得的响应度；

（e-f）在不同波长下，不同厚度SnS层在P_inc=2.5 mW cm-2且V_ds=2.0 V时获得的检测度；

（g）在500 Hz照射频率下，单个单元晶格厚SnS层在660 nm波长下的响应时间；

（h）在500 Hz照射频率下，多个单元晶格厚SnS层在850 nm波长下的响应时间。

【小结】

综上所述，作者提出了一种利用熔融Sn在传统基板上的vdW转移，可重复合成大面积单个和多个单元晶格厚SnS层的方法。合成SnS层的带隙随着层厚度的增加而减小，且可用于在280-850 nm波长范围内工作的宽带光电探测器。对比最先进的商用光电探测器，该宽频光电探测器的品质指标具有超过三个数量级的响应度。因此，该工作为大面积合成代表性材料的超薄层提出了一条新途径，并且该材料适用于高性能光电探测器。同时，为发现可能存在于其他层状材料的量子极限处的独特性质提供了新思路。

文献链接：Liquid-Metal Synthesized Ultrathin SnS Layers for High-Performance Broadband Photodetectors（Adv. Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202004247）

本文由CQR编译。

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