新加坡材料工程研究院吴靖&香港理工大学杨明博士课题组Nature Electronic丨褶皱衬底提高二维半导体载流子迁移率

背景介绍

由于其原子级厚度、表面无悬键等特性，二维半导体如二硫化钼等可以有效地减弱短沟道效应，有望在后摩尔时代的纳电子器件上得到应用。目前二维半导体在电子器件上应用还面临着诸多挑战，例如二维材料的大面积、可控、高质量生长，高介电材料的集成，良好的金属半导体接触，载流子迁移率的提高等。在室温下，由于声子散射增强，使得二维半导体的载流子迁移率显著下降，限制了其在高性能电子器件上应用。针对这一问题，前期研究已经提出多种办法，其中包括引入高介电层增强介电屏蔽、利用绝缘性六方氮化硼进行包裹减弱杂质与缺陷的散射、通过应力调控来减小载流子有效质量等。然而由于强声子散射的约束，目前绝大部分稳定的二维半导体材料其载流子迁移率在室温下只有10200 cm² V^-1 s^-1左右，远小于传统的三维半导体材料硅。

成果简介

鉴于以上问题，新加坡科技局材料工程研究院（IMRE, A*Star）的吴靖研究员课题组与香港理工大学应用物理系的杨明助理教授课题组以及合作者联合报道了通过褶皱(ripple)的氮化硅衬底可极大地提高二硫化钼的载流子的室温迁移率。研究团队发现通转移到褶皱的氮化硅衬底上的二硫化钼（单层、双层、三层）薄膜会紧密贴附衬底形成相应的褶皱结构（见图1a-c）。拉曼光谱测量表明，同平整的二硫化钼相比，褶皱的二硫化钼拉曼特征峰(A_1g与E_2g)减弱很多，意味着在褶皱二硫化钼中存在声子振动模式的软化 (图1d-e)。第一性原理计算表明，褶皱二硫化钼的声子谱有明显的重整化，导致电子-声子散射密度降低(图1g-h)。此外，随着弯曲程度的增加，褶皱二硫化钼的介电常数也会随着增大(见图2、图3)。因此，基于褶皱二硫化钼的电子器件有望打破室温下声子散射的约束，实现类似极低温环境下电子输运行为，主要受带电杂质(charged impurity)散射影响。此外，褶皱二硫化钼增大的介电常数会更有效地屏蔽带电杂质的散射，有望获得很高的室温载流子迁移率。

该联合研究团队制备了超过100个基于褶皱与平整的二硫化钼二端与四端晶体管器件，所测的电子输运性能明显提高，证实了上述机制。在二端晶体管器件中，随着褶皱二硫化钼的弯曲程度增加，其载流子迁移率也随着增加(图2)；在四端晶体管器件中，发现在室温下其电子输运可用带电杂质散射模型进行拟合。基于褶皱二硫化钼的二端晶体管器件具有优异的电学性能 (开关比超过10⁶、饱和电流密度300 uA um^-1、 室温载流子迁移率可达到640 cm² V^-1 s^-1)，而相应的四端晶体管器件的室温载流子迁移率更是超过900 cm² V^-1 s^-1，超过其他文献报道的结果。

该联合研究团队还进一步研究了基于褶皱二硫化钼的热电器件，并发现迁移率的提高能够显著增强二硫化钼的热电性能。迁移率提升导致电导率的大幅提升且没有引起塞贝克系数的明显下降，表明散射机制的调控可以实现电导率和塞贝克系数的去耦合，优于通过调控载流子浓度来平衡电导率和塞贝克系数的策略。在较低载流子浓度下（n≈ 3×10¹⁸ cm^-3）就能获得高于1 mWm^-1K^-2的高热电功率因子，相较于平整二硫化钼的提高超过一个数量级。

该工作以“Improving carrier mobility in two-dimensional semiconductors with rippled materials”为题目发表在国际著名期刊 《Nature Electronics》上，新加坡科技局材料工程研究院Hong Kuan Ng博士, 复旦大学向都博士以及新加坡科技局材料工程研究院的Ady Suwardi博士为该文章共同第一作者，新加坡科技局材料工程研究院吴靖博士与香港理工大学应用物理系的杨明博士为该论文的通讯作者。

小结

该工作创新性地利用褶皱衬底，极大地提高了二硫化钼晶体管的室温载流子迁移率。这种简单、低成本的提高载流子的方法有望扩展应用于许多二维半导体材料上，从而推动基于二维材料的电子、光电子器件的发展。

文章链接：

https://www.nature.com/articles/s41928-022-00777-z

图文解析

图1：二硫化钼在褶皱基底上的形成及表征。

图2：基于褶皱二硫化钼的二端晶体管性能及机理示意图。

图3： 褶皱二硫化钼的介电常数、四端晶体管性能表征。

图4： 褶皱二硫化钼的热电性能表征。

课题组简介：

香港理工大学应用物理系杨明助理教授课题组主要利用高通量第一性原理与机器学习加速功能材料研发并结合实验揭示相应的机理，目前主要的研究体系包括催化材料、二维材料、复杂氧化物界面等，具体见研究组主页（polyuyang.net）。杨明博士课题组常年招收博士研究生以及博士后，感兴趣的同学可电子邮件联系杨明博士（mingyang@polyu.edu.hk）.

吴靖博士现任新加坡科技局材料工程研究院（IMRE, A*Star）研究员，新加坡国立大学材料科学与工程系（MSE, NUS）客座助理教授。其课题组主要专注于二维极限下新型范德瓦尔斯晶体的电输运、热传导以及热电性质的研究。围绕低维材料中尺寸效应、晶体结构以及杂质缺陷对输运性质的影响来探究新的实验物理并寻求器件应用上的突破。