Chemical Reviews综述|用于太阳能燃料生产的聚合物光电极


导读

目前,石油、煤炭和天然气等化石燃料共同满足了全球能源需求的约80%,这主要是由于能源密度高、成本低、可获得性好、易于处理、储存和运输等特点。然而,化石燃料的燃烧释放出大量的二氧化碳,这是一种主要的温室气体,会导致全球变暖和气候变化。另一方面,由于人口的快速增长,到2050年全球能源消耗预计将翻倍。为了解决这些问题,发展可持续能源技术至关重要。在过去的几十年里,将太阳能转化为燃料引起了极大的兴趣,因为它具有可持续地满足日益增长的全球能源需求的潜力。然而,实现这一潜力需要重大的技术进步。聚合物光电极的元素组成丰富且比无机元素更经济可持续。此外,聚合物光电极的电子结构比无机光电极更容易调整以适应太阳光谱,具有切实可行的实际应用前景。

成果掠影

近日,西安交通大学敬登伟教授联合加拿大英属哥伦比亚大学Robert Godin教授,伦敦大学学院唐军旺教授等人主要研究了太阳能驱动下聚合物光电电极的水分解和CO2还原反应的综述。包括对光电极,辅助催化剂,器件结构,以及实验和理论的基本理解进行了综述,并总结了目前对聚合物基光电电极仍然需要解决的主要问题,列出了克服长期以来在制造高效光电电极、降低制造成本和增加稳定性方面的策略,展望了聚合物光电极的发展前景。该综述近日以“Polymer Photoelectrodes for Solar Fuel Production: Progress and Challenges”为题发表在Chemical Reviews上。

 

图文解读

图1 太阳能燃料生产方法

(a)悬浮型光催化,

(b)光电阳极,

(c)光电阴极,

(d)光电阳极|光电阴极。

图2 CNx的合成示意图

(a)热蒸气冷凝法,(b)两步气相沉积法。

图3 典型聚合物基光电阳极及其PEC性能

图4 3D GDY纳米片阵列上构建2D/2D CNx/石墨炔异质结示意图

图5 典型聚合物基光电阴极及其PEC性能

图6 OER助催化剂示意图

(a) 聚苯乙烯基PS-Ru和OER6 (RuC)的分子结构,

(b) FTO//(SnO2/TiO2)//(PAA/PS-Ru)n和FTO//(SnO2/TiO2)//(PAA/PS-Ru)n/(PAA/RuC)m多层膜制作示意图,

(c) FTO//(SnO2/TiO2)//(PAA/PS-Ru)5/(PAA/RuC)5光阳极电流−带照明的时间跟踪。

结论与展望

太阳能燃料合成将对可持续的未来产生重大影响。特别是PEC方法的生产利用二氧化碳废物从水和甲醇、乙醇等高附加值化学品中提取氢气,具有发展零碳排放经济的潜力。作者介绍了太阳能燃料生产技术及聚合物光电极用于PEC(光电催化)的理论进展,包括HER, OER, CRR、水氧化、太阳能转换。依次探讨了基于CNx基、不同聚合物基光阳极通过聚合物与衬底之间的密切接触、适当的缺陷工程、微观结构、掺杂和结结构等策略提高聚合物光电阳极的光电流密度。探究了基于聚合物的光电阴极的PEC太阳能燃料及面对的挑战。随后综述了近年来分子基助催化剂和过渡金属基助催化剂在聚合物基光电极制备氢气和二氧化碳还原反应中的最新研究成果。另外,探究了聚合物光电极的载流子动力学,包括机制、架构修饰和电荷载流子动力学、界面连接、多孔性、结晶度的影响因素以及基于聚合物的光电极的理论建模用于预测有机半导体的电子和电荷转移性质。

最后,基于对下一代高效有机或聚合物PEC器件工程前沿技术发展的展望,提出了5个重点方向。

  • 需要显著的光谱和电化学基础上的操作研究,以充分描述光产生载流子的行为及其在实际器件中的相应影响。这将加深我们对各元件功能的理解,并为光电电极的设计提供有效的策略。
  • 拓展有机基载流子动力学的研究,将PEC器件应用于其他光反应,如CO2还原或N2还原,以充分了解界面电荷转移的作用,并利用有机材料的可调谐性。
  • 除CNx和噻吩外,π共轭有机或高分子材料构建PEC体系的载流子动力学研究进展。随着对无机光电电极和有机光伏系统的不断了解,研究广泛的材料将使我们能够制定通用的设计指南,将材料设计策略的影响与有机基光电电极的性能联系起来。
  • 建模是筛选候选光电极和助催化剂的有力工具,不仅节省了研究人员的时间,而且避免了浪费原材料。
  • 高通量实验与人工智能相结合是加速高分子材料发现的一种有前途的技术。

文献链接

Polymer Photoelectrodes for Solar Fuel Production: Progress and Challenges

DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00971

招聘信息

唐军旺院士受聘于清华大学首任碳中和冠名教授,招聘优秀博士后,从事低碳能源和化工品生产的基础和应用研究。成绩突出者,博士后期间到国外名校 (世界排名前50名)进行联合培养6-12月。此信息常年有效。第一批博士后期望到站时间2022101日。

唐军旺教授是欧洲科学院院士(Academia Europaea), 英国科学院-利弗休姆资深研究员(Royal Society-Leverhulme Trust Senior Research Fellow), 比利时欧洲科学院院士 (Fellow of European Academy of Sciences)和英国皇家化学会会士(Fellow of RSC)。曾任伦敦大学学院 (UCL, 世界QS大学排名过去15以来一直在前8名)大学材料中心主任。 其在低碳能源催化材料的开发,光和热协同催化活化小分子(包括水分解制氢,合成氨,二氧化碳转化,甲烷转化,苯的选择性氧化等),以及微波催化方面(塑料的化学循环利用)具有很深厚的理论基础和研究经验。已在国际顶级能源类相关杂志Nature Catalysis, Nature Energy, Nature Reviews Materials, Chemical Reviews, Chem. Soc. Rev. Materials Today, JACS, Nature Communications, Angew Chemie等材料和化学领域顶级期刊共发表了>200篇文章,引用>20,000次. 申请授权了14项专利(包括美,日,英,德等国专利),其中2个已经工业化应用。同时是四个国际杂志的主编/编辑或者副主编, 包括Applied Catalysis B (影响因子16.7), Journal of Advanced Chemical Engineering, Chin J. Catal.以及 Asia-Pacific Journal of Chemical Engineering。

学术带头人:唐军旺教授, 清华大学化学工程系

研究方向 1:光热协同合成氨或者光热协同甲烷转化;

研究方向 2:瞬态光谱研究光化学反应机理和反应中间体。

研究方向 3:微波催化PET塑料分解为单体。

招收条件:

(1) 原则上年龄不超过30周岁;

(2) 已获得多相催化,光催化 或者 微波催化等研究方向的博士学位;

(3) 具有丰富的材料制备,表征和催化活性评价经验

(3) 在本专业领域主流国际期刊以第一作者发表过至少3篇高水平研究论文,能够独立开展科研工作;

(4) 具有扎实的专业知识与丰富的实践经验;

(5) 具有强的英文写作与国际会议交流的能力;

(6) 具有很好的实验室安全管理能力。

应聘材料:

(1) 个人简历:包括学历、科研方向及成果(附带有代表性的3篇已发表论文)、推荐人联系方式及个人联系方式等内容;

(2) 一页简述期望的博士后工作方向及计划。

请整合以上申请材料合并成一个PDF文件,以“博士后申请-姓名”为邮件标题发送至邮箱 jwtang2002@yahoo.com

 

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